摘 要

为了研究不同出口速度以及O₂和H₂的添加对碳烟生成的影响,本文运用CHEMKIN软件模拟了乙烯对冲扩散火焰,分析对比了基于KM2反应机理下气相小分子以及多环芳香烃的浓度分布状况,各组碳烟颗粒生成速率(包括成核、表面生长、氧化)以及相同火焰位置的碳烟粒径分布函数。根据反应路径分析,找出苯(A1)与碳烟的前驱体多环芳香烃(PAHs)的主要生成路径。结果表明在苯(A1)的形成过程中,乙炔(C₂H₂)与炔丙基(C₃H₃-)是重要的中间产物。出口速度的模拟仿真结果表明随着出口速度的增大,碳烟颗粒的数密度、体积分数都降低,总体碳烟区域减小。分析其粒径分布函数,可以发现随着出口速度的增大,碳烟颗粒的成核过程和表面生长过程均减慢。O₂添加的模拟结果表明,O₂的加入会使各种碳烟前体物质的生成量增加,数密度、体积分数也都增大,促进碳烟的生成。分析其粒径分布,可知O₂的添加会明显促进颗粒粒径的增长。H₂添加的模拟结果表明,H₂的加入会使各种碳烟前体物质的生成量减少,数密度、体积分数也都减小,抑制碳烟的生成。通过对其粒径分布的分析,可以发现H₂的掺入会抑制颗粒尺寸的增大。

关键词：乙烯对冲火焰,粒径分布,出口速度,O₂添加,H₂添加

ABSTACT

In order to study the effects of different inlet velocities and the addition of O₂ and H₂ on soot formation, in this paper, CHEMKIN was used to simulate the ethylene opposed-flow flame. Based on KM2 reaction mechanism, the concentration distribution of gaseous small molecules and PAHs, the formation rate of soot particles (including nucleation, growth, oxidation) and the particle size distribution functions of the same flame position in each group were compared and analyzed. Through the reaction path analysis, we find out the main path of the formation of benzene (A1) and the soot precursors——polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs).The results show that acetylene (C₂H₂) and propyne (C₃H₃-) are important intermediates in the formation of benzene (A1). The simulation results of inlet velocity show that with the increase of the inlet velocity, the particle number density and volume fraction decreased and the soot area narrowed. By analyzing the particle size distribution, it also can be seen that the nucleation process and growth process of soot particles slow down with the increase of inlet velocity. The simulation results of O₂ addition show that the addition of O₂ will increase the generation amount of all soot precursors, the number density and volume fraction, promoting the formation of soot. By analyzing the particle size distribution, it can be found that the addition of O₂ will obviously promote the growth of particle size. The simulation results of H₂ addition showed that the addition of H₂ could reduce the production of various soot precursors and decrease the number density and volume fraction, inhibiting the formation of soot. By analyzing the particle size distribution, it can be found that the addition of H₂ will inhibit the increase of particle size.

Keywords：ethylene opposed-flow flame, particle size distribution, inlet velocity,

O₂ addition, H₂ addition.

目录

摘要 I

ABSTACT II

第1章 绪 论 1

1.1研究背景及意义 1

1.2国内外研究现状 2

1.3课题研究内容 5

第2章 模拟与计算方法 6

2.1CHEMKIN软件 6

2.2对冲火焰模型 6

2.3化学反应机理和碳烟模型 7

第3章 出口速度对乙烯对冲火焰碳烟粒径分布规律的影响 9

3.1模拟工况 9

3.2模拟结果 9

3.3结果分析 11

第4章 氧气掺混对乙烯对冲火焰碳烟粒径分布规律的影响 13

4.1模拟工况 13

4.2模拟结果 13

4.3结果分析 14

4.3.1初始温度对碳烟粒径分布规律的影响 16

4.3.2氧气自身对碳烟粒径分布规律的影响 19

第5章 氢气掺混对乙烯对冲火焰碳烟粒径分布规律的影响 24

5.1模拟工况 24

5.2模拟结果 24

5.3结果分析 25

第6章 全文总结及展望 31

6.1全文总结 31

6.2前景展望及进一步工作的建议 32

致谢 34

参考文献 35

第1章 绪 论

1.1研究背景及意义

当今世界随着科技的发展和社会工业化进程的进一步加快,人们对于能源的需求也日益增长,虽然近年来人们也尝试着去开发利用各种新能源,但由于技术的限制和对能源的大量需求,世界上的绝大多数能源还是只能来源于传统化石燃料的燃烧。然而,自从人们开始使用化石燃料起,就逐渐意识到其不断带来的问题，毫无疑问其中最严重的问题就是近年来人们最关心的环境污染问题。众所周知,化石燃料的燃烧尤其是其不完全燃烧会产生许多有害物质,包括有氮氧化物、一氧化碳、碳氢化合物和碳烟颗粒物等。这些物质排放到大气中,不仅会破坏环境,而且还会危害人们的身体健康。近年来已经发生过不止一起由于污染排放所带来的灾难了,如前些年伦敦的烟雾时间和纽约的光化学烟雾事件,都给我们带来了惨痛的教训,还有依旧盘旋在北京、上海等我国各大城市上空的雾霾,让能见度大大降低。另外,每年还有成千上万的人直接或间接死于空气污染。所以说,这些事件和事实让我们深深地感受到了大气污染问题的严峻性以及解决这些问题的迫切性。

碳烟是由于碳氢燃料不充分燃烧而生成的一种碳质颗粒物,大部分来自于化石燃料的燃烧。化石燃料不充分燃烧所生成的碳烟不但降低化石燃料的燃烧经济性,而且对于空气质量影响也非常恶劣,众所周知,碳烟对于全球气候变化和人类健康都是十分有害的。造成能见度降低,产生雾霾天气,我国有许多城市都常年为雾霾所困,而且超细碳烟颗粒能够被人体吸入,深入人体呼吸道而且更容易被吸收进入血液,导致癌症、呼吸道疾病,造成死亡率增加。此外,由于其辐射特性,烟尘颗粒覆盖在极地冰川上,会加快冰川融化,对全球温室化造成很大的影响^[1]。在大气中所漂浮的碳烟颗粒中,近年来出现在我们眼前最多的一个名词是PM2.5,即空气动力学直径小于2.5微米的细颗粒,其与较粗的颗粒物相比,粒径更小,比表面积更大,故更容易吸附其它的有毒有害物质。而且由于PM2.5的质量比较小,能在大气中存在漂浮更长的时间,其所传播的距离也要远一些,并且更容易被吸入支气管和肺泡中,故对大气环境以及人类健康更有害。世界各国和各组织也高度重视这个问题,早就针对碳烟的排放制定了相应的法规且经过几十年的发展变得越来越严格。故为了控制燃烧过程中的碳烟生成,研究碳烟颗粒物的生成机理对于解决这些问题就显得意义重大。