摘 要

柴油车排放的尾气中含有的氮氧化物（NOx）、颗粒物（PM）、一氧化碳（CO）、碳氢（HC）等给大气环境造成了非常严重的污染，同时也对人们的身体健康和生产生活带来了严重的危害和不便。随着这些问题的日趋严重，大家越来越重视这一问题，国家制定了严格的排放法规，更多的科研人员也投身于柴油车尾气处理的研究。柴油机尾气处理的方法有很多，目前最有效的降低柴油机NOx排放的技术之一就是尿素选择性催化还原技术（Urea-SCR）。本文就Urea-SCR技术对其系统进行研究，并且对其中进行催化反应的部分设计。通过Cu-SSZ-13分子筛的台架试验，研究了催化剂NOx转化率的影响因素和储氨特性。

首先对柴油机SCR技术进行了具体的介绍，包括SCR系统的组成及其工作原理。对比国内外SCR技术的发展，可以看出我们国家虽然起步较欧洲、美国等一些国家晚，但是随着不断的学习和研究，我国的SCR技术也在发展中进步。

其次是对SCR系统中的催化转化器的设计，催化转化器主要是由催化剂、减震垫、壳体、法兰、温度传感器构成，通过Creo进行三维建模。现在常用的催化剂有钒基催化剂、贵金属催化剂、金属氧化物催化剂和分子筛催化剂，本项目实验所用到的催化剂就是铜基分子筛催化剂（Cu-SSZ-13）。

最后是Cu-SSZ-13分子筛催化剂的性能试验。一是通过测量NO在不同温度下的进、出口浓度，研究温度对于NOx转化率的影响；二是改变氮氨比，分析研究不同的氮氨比对NOx转化率的影响；三是关于催化剂的储氨特性，分别在200℃对新鲜催化剂和水热老化处理后的催化剂的氨气浓度进行测量，分析其存储氨能力。

Cu-SSZ-13分子筛催化剂是目前研究热度较高的一种催化剂，通过其的试验分析研究，可以让我们在柴油机SCR系统的实际应用中，通过对温度、氮氨比、催化剂状态等的控制提高其催化转化的性能，使其工作更高效。

关键词：柴机油；选择性催化还原；SCR催化器；SCR催化剂；NOx转化率

Abstract

The nitrogen oxides (NOx), particulate matter (PM), carbon monoxide (CO), and hydrocarbons (HC) contained in the exhaust gas emitted by diesel vehicles cause very serious pollution to the atmosphere, and also affect people's health and production. Life brings serious harm and inconvenience. As these problems become more serious, people are paying more and more attention to this problem. The state has formulated strict emission regulations, and more researchers are also involved in the research of diesel vehicle exhaust gas treatment. There are many methods for diesel exhaust treatment. One of the most effective technologies for reducing NOx emissions from diesel engines is urea selective catalytic reduction (Urea-SCR). This paper studies the system of Urea-SCR technology and designs part of the catalytic reaction. The influencing factors and ammonia storage characteristics of catalyst NOx conversion rate were studied by bench test of Cu-SSZ-13 molecular sieve.

Firstly, the diesel engine SCR technology is introduced in detail, including the composition of the SCR system and its working principle. Comparing the development of SCR technology at home and abroad, we can see that although our country started later than some countries such as Europe and the United States, with the continuous study and research, China's SCR technology is also developing.

Secondly, the design of the catalytic converter in the SCR system is mainly composed of a catalyst, a cushion, a casing, a flange and a temperature sensor, and is three-dimensionally modeled by Creo. The commonly used catalysts are vanadium-based catalysts, noble metal catalysts, metal oxide catalysts and molecular sieve catalysts. The catalyst used in the experiments in this project is copper-based molecular sieve catalyst (Cu-SSZ-13).

Finally, the performance test of Cu-SSZ-13 molecular sieve catalyst. First, by measuring the inlet and outlet concentrations of NO at different temperatures, the effect of temperature on NOx conversion rate is studied. Second, the nitrogen-ammonia ratio is changed to analyze the effect of different nitrogen-ammonia ratios on NOx conversion rate. The third is about catalysts. The ammonia storage characteristics were measured at 200 ° C for the ammonia concentration of the fresh catalyst and the hydrothermally aged catalyst, and the ammonia storage capacity was analyzed.

Cu-SSZ-13 molecular sieve catalyst is a kind of catalyst with high heat research. Through its experimental analysis, we can control the temperature, nitrogen-ammonia ratio and catalyst state in the practical application of diesel engine SCR system. Improve the performance of its catalytic conversion and make it work more efficiently.

Key Words：diesel engine oil; selective catalytic reduction; SCR catalyst; SCR catalyst; NOx conversion

目 录

摘 要 I

Abstract II

第1章 绪论 1

1.1 背景介绍 1

1.2 汽车排放标准 2

1.3 国内外SCR技术的发展 3

1.3.1 国外SCR技术的发展 3

1.3.2 国内SCR技术的发展 4

1.4 研究内容和技术方案 4

1.4.1 研究内容 4

1.4.2 技术方案 4

第2章 SCR催化器设计 6

2.1 SCR催化器结构 6

2.1.1 载体 6

2.1.2 催化剂 6

2.1.3 壳体 6

2.2 SCR催化器的设计与建模 7

2.2.1 催化器主体段设计 7

2.2.2 扩张（收缩）段设计 8

第3章 NH₃-SCR技术催化剂介绍 9

3.1 催化剂介绍 9

3.2 催化剂分类 9

3.2.1 钒基催化剂 9

3.2.2 贵金属催化剂 9

3.2.3 金属氧化物催化剂 9

3.2.4 分子筛型催化剂 10

3.3 Cu基分子筛催化剂 10

第4章 Cu-SSZ-13催化剂试验 12

4.1 新鲜催化剂性能试验 12

4.1.1 试验数据处理 12

4.1.2 结果分析 12

4.2 新鲜和水热老化后的催化剂的储氨特性试验 13

4.2.1 试验数据处理 14

4.2.2 结果分析 15

4.3 不同氮氨比对NO_x转化率的影响 16

4.3.1实验数据处理 16

4.3.2结果分析 16

第5章 总结与展望 18

5.1 全文总结 18

5.2展望 18

参考文献 19

致谢 20

第1章 绪论

1.1 背景介绍

近年来，随着我国工业的高速发展，环境污染问题日益严重，全国各地空气质量下降，并伴随有雾霾、酸雨等现象，环境状况的恶化对于人们日常的生活和身体健康都造成了十分严重的影响，这些情况也越来越受到大众的关注和重视。在众多的污染源中，汽车尾气的排放对大气环境造成了非常严重的影响。截至2017年底全国汽车保有量达到了2.08亿辆，其中柴油车1956.7万，占汽车保有量的9.4%。2012-2017这六年中，全国汽车保有量从10837.8万辆增加到20816.0万辆，增长了92.1%，年均增长15.3%，如下图1.1所示^[1]。

图1.1 2012-2017年全国汽车保有量变化趋势

2017年，全国汽车排放一氧化碳（CO）2920.3万吨，碳氢化合物（HC）342.2万吨，氮氧化物（NOx）532.8万吨，颗粒物（PM）48.8万吨。而这其中，柴油车排放的NOx接近汽车排放总量的七成，PM超过九成^[1]。由此可见，汽车尾气的排放尤其是柴油车尾气排放的氮氧化物（NOx）和颗粒物（PM）问题尤其需要重视。

柴油机排出的尾气中的氮氧化物包括NO和N₂O，其中大部分为NO，约占九成，小部分为NO₂。NO无色无味、毒性不大，但浓度过高时会造成人中枢神经瘫痪，而且NO排入大气后会被氧化为NO₂，浓度过高可能会产生生命危险。柴油机所排放的PM颗粒物主要成分是碳，这些炭粒上吸附有很多有机物质包括多环芳烃有不同程度的诱变和致癌作用^[2,3]。由此可见得，柴油机的尾气如果不经过处理直接排放到大气中，会对我们的环境和人们的身体健康造成极大的损害。

1.2 汽车排放标准

汽车排放标准是指从汽车废气中排出的CO、HC、NOx、PM等有害气体含量的规定。欧洲、美国、日本等一些发达国家早在上世纪60年代就对汽车尾气排放建立了相应的规章制度，通过制定严格的法规控制汽车尾气中有害气体的排放含量，这不仅保护了环境和人的身体健康，同时也推动了汽车排放控制技术和的进步。

表1.1 轻型车国Ⅴ、Ⅵ排放限值对比

表1.2 重型柴油车国Ⅴ、Ⅵ排放限值对比

与欧洲国家、美国、日本等相比，我国汽车尾气排放法规起步较晚，发展较为落后。我国汽车排放控制始于上个世纪80年代初，1983年我国颁布了第一批机动车尾气污染控制排放标准，标志着我国汽车尾气法规制度开始建立。1989-1993年间我国相继颁布七项汽车排放国家标准，但是由于刚开始重视汽车尾气排放控制，制定的标准都较低，其中1993年颁布的《轻型汽车排气污染物测量方法》的限值标准只相当于欧洲七十年代来的水平。1999年我国正式发布四项汽车排放标准，于2001年7月1日全国开始实施，这也是国Ⅰ标准正式在全国范围内开始实施。 这之后随着国家对大气环境污染问题的愈发重视以及我国汽车尾气排放控制技术的不断发展，国Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ相继颁布并且实施，我国排放法规越来越严格，汽车排放处理技术也越来越成熟了。

2016年12月，环境保护部发布了关于轻型汽车国Ⅵ标准的文件，国Ⅵ标准设有a、b两个限值，该排放法规先是在北京试行，全国范围内分别于2020年和2023年实施 。重型柴油车国Ⅵ标准文件也于2018年6月发布，这标志着我国汽车排放将迎来全新的国Ⅵ。与国五阶段相比，国六阶段在污染物（CO、HC、NOx、PM等）排放上控制更为严苛，如上表1.1、1.2所示。

1.3 国内外SCR技术的发展

为了解决柴油车尾气中污染物排放的问题，现在的柴油车大多采用SCR催化还原的技术来降低尾气中NOx的含量。SCR技术的工作原理主要是将尿素溶液喷射到柴油车的排气管中与高温废气混合，在进行热解和水解反应后生成NH₃。最终NH₃在SCR催化反应器内通过催化剂的作用与NOx反应生成无害的N₂和 H₂O。其反应原理图如图1.2所示^[4]。

图1.2 SCR催化还原反应简图

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