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北京-天津-河北地区上空严重雾霾情况的源贡献和紧急控制影响的模型研究

陈奂生¹，李潔^1*，葛宝珠¹，杨文艺¹，王子发¹，黄思¹，王元林¹，晏平仲¹，李建军²和朱莉莉²

1 国家大气边界层物理和大气化学重点实验室（LAPC）；大气物理研究所，中国科学研究院，北京100029，中国

2 国家环境监测中心，北京100012，中国

于2015年2月1日收到，2015年6月3日接受，2015年7月30日发布在线

摘要：在2014年2月，北京-天津-河北（BTH）地区经历了为期一周的严重雾霾污染。像北京（BJ）、石家庄（SJZ）等城市第一次发出严重污染的警报，并采取紧急控制措施。本研究采用嵌套空气质量预测建模系统（NAQPMS）来模拟和分析本期污染期间北京-天津-河北地区PM2.5的源贡献的三维结构，并定量评估紧急控制措施的效果。结果表明，在污染期间，即2月19日至26日，表面的PM2.5主要源于当地来源（48%-72%）。在整个北京-天津-河北地区，河北南部（SHB）的内部贡献占比最大，即33%，而主要的外部贡献来自山东（SD）和河南，分别占比10%、4%。纵向来看，当地的贡献值被限制在近地面层以下，并且随着海拔高度迅速增加。从北京-天津-河北地区和山西（SX）到北京的区域运输路径分别出现在0.5-1.5和1.5-2.5千米，即分别占比重32%-42%和13%-27%.北京-天津-河北地区的非局部源区域低于山东1千米，但高出山西和河南1千米。相比于非污染期间，即2月27日-28日，污染期间从区域运输的贡献增加，表明在污染形成方面区域运输的关键作用。紧急控制措施在NO_x和SO₂的浓度方面有相当大的影响，但对PM2.5的影响有限。污染期间较强的区域运输可能削弱了当地的紧急控制措施的效果。这些结果表明，协调的排放控制应该不仅仅在北京-天津-河北区域上空实施，还应在其周边省份实施，如山东、河南。

关键词：NAQPMS，北京-天津-河北（BTH），源贡献，紧急控制，严重雾霾，PM2.5

1 引言

近年来，高浓度PM2.5和低能见度的区域性雾霾污染的频繁发生已成为中国的主要环境问题之一[1,2]。1961到2011年间，中国的雾霾天的频率在持续上升，与此同时，平均能见度降低了一半（从4-10公里将至2-4公里）[3]，并且北京-天津-河北地区受到的影响最为严重。2013年，中国空气质量最糟糕的是个城市中，有7个都位于北京-河北-天津地区[4]。2013年1月，一场持续性的严重雾霾污染期间，北京和石家庄的每小时的PM2.5的表面浓度分别达到680和1000[5]。这种严重的空气污染情况引起了政府的极大关注。2013年9月，国务院公布了“空气污染的预防与控制行动计划”，要求北京-天津-河北地区的PM2.5浓度到2017年降低到25%左右。此外，北京的年PM2.5浓度应控制在60左右，重污染应急反应被纳入地方政府应急管理体系。因此，引发原因的准确判别、严重雾霾污染的来源和有效地短期和长期的控制措施将成为评判当地政府效绩的关键。

关于北京-天津-河北地区的空气污染的源解析，以往的研究得出了许多的结果。有两种主要的方法用于空气污染的源解析。一个是关于一种基于观测的受体模型，另一个是关于一种基于排放清单的数值模型。受体模型分析表明，在北京，PM2.5主要来源于二次气溶胶、煤的燃烧、工业和生物化石的大量燃烧[6-8]。数值模型与受体模型相比，有较低的成本，并且可以明确指定源的区域。基于社区多尺度空气质量模型[9]的模拟显示，在持续的南风流期间，河北的PM2.5浓度占北京地区的50%-70%，臭氧浓度占20%-30%。使用嵌套的空气质量预测建模系统模型[10]的另一个仿真结果表明，北京的表面二氧化硫、二氧化氮和PM10中约有65%、75%和95%源自地方排放，而非本地贡献率在1.1千米的高空层可能会超过50%。关于2013年1月的严重烟霾污染事件模拟发现，在河北的南部，PM2.5显著受河南和山东的排放影响[11]，整个城市群从北京-天津-河北地区外部运输的PM2.5浓度占总量的20%-35%[12]。结合所有结果，北京环境保护局发表正式声明，区域运输比重占北京地区PM2.5浓度的28%-36%，即本地排放贡献率约占64%-72%[13]。上述关于北京-天津-河北地区的研究主要集中在表面空气污染的源解析，很少有研究集中在源贡献的垂直变化。通过进一步分析PM2.5源贡献的三维结构，可以获得更好地了解区域运输的机制。

北京-天津-河北地区的短期污染控制措施的效果评价主要限于2008年北京奥运会期间的大规模集约化控制评价。研究表明，在奥运会期间，密集排放消减措施造成了北京的二氧化氮浓度降低了约43%[14]，白天的二氧化硫、氮氧化合物和臭氧浓度分别降低了约61%、21%和23%[15]，而PM2.5浓度降低了约30%[16]。自2013年年底，许多城市，包括北京、石家庄和保定，已率先在制定应急计划，并在持续的重污染事件期间采取了紧急的控制措施。然而，这些紧急控制措施的有效性仍值得怀疑。

2014年2月，北京-天津-河北地区经历了尾气一周的严重灰霾污染时期。包括北京和石家庄的几个城市第一次发出严重污染警报，并采取了相应的紧急控制措施。以此事件作为案例，结合一种踪迹标记的方法，嵌套的空气质量预测建模系统模型第一次用来深入分析北京-天津-河北地区的PM2.5的源贡献的三维结构，和该区域内不同的排放部门的贡献值。另外，对紧急控制措施的效果进行评估。本文设计的工业布局、联合预防和控制区域的空气污染对北京-天津-河北地区的紧急控制提供了有益的参考。

2 模型和数据

2.1 观测数据

这项研究所使用的观测数据包括空气质量指数、PM2.5表面浓度、二氧化硫表面浓度、二氧化氮表面浓度、气象指数和地面天气图表。环境保护数据中心部门和韩国气象局分别提供了空气质量指标和地面天气图表。在图1中所示的站点位置由中国国家环境保护监测中心提供了PM2.5、二氧化硫和二氧化氮浓度。气象参数的表面和垂直概况取自中国气象局。为了比较气候特点和不同污染程度的源贡献，研究期间被划分在两个阶段，2月19-26日和2月27-28日，其中分别代表污染和无污染的时期。

2.2 模型描述和设置

2.2.1 模型描述

嵌套的空气质量预测建模系统模型是中国科学院[17]大气物理学研究所自主研发的多尺度、多污染的空气质量模型。该模型包括排放、平流、扩散、干沉积、湿沉积和化学（包括气相、液相、气溶胶和非均相）的反应过程，并纳入源污染跟踪、数据同化、分析过程和其他先进的技术。气相化学使用煤层气机制，其中包括71个物种和176种化学反应。水相和无机气溶胶化学药水（）使用改进的RADM2和ISORROPIA1.7机制。二次有机气溶胶的形成是基于Odum et al.[18]。就自然气溶胶而言，嵌套的空气质量预测建模系统模型使用了由Luo et al.19]和Athanasopoulou et al.[20]分别发展的灰尘和海盐生产机制[。该模型也考虑了非均相化学的气溶胶颗粒表面，包括28种化学反应[21]。

2.2.2 模型示踪标记方法

示踪标记模块被纳入嵌套的空气质量预测建模系统模型，它是通过标记其排放量和化学产生区域，跟踪空气污染物的形成和演化。传统的敏感性分析方法是比较两个模拟的打开和关闭的排放量的针对性的区域，相比传统的敏感性分析方法，示踪标记方法能确保空气中的污染物在仿真中的相同化学生产效率和避免化学非线性误差[22]。此外，可以在一个模拟中计算出源贡献，从而节省了计算时间。这种方法广泛应用于定量评估空气污染物的区域性运输[23,24,10]，同时，这种方法是三种污染源分摊比额的方法之一，这三种方法分别是排放清单、受体模型和数值模型，这些都经由中国环境保护部门验证[25]。

2.2.3 模型安装程序

在北京-天津-河北地区，模型建立的域被中心化了，并且使用了三个嵌套的域。第一个覆盖了东亚，第二个覆盖了中国的中部和东部，第三个覆盖的区域包括北京-天津-河北地区、山东和山西省，如图1所示。其中，左边一幅图表示PM2.5排放率和空间分布的主要观测点，右边的图中表示示踪标记区域，IM表示内蒙古，SX表示山西，NHB表示河北北部，SHB表示河北南部，EHB表示河北东部，LN表示辽宁，BJ表示北京，TJ表示天津，HN表示河南，SD表示山东，OT表示其他。每个域的水平分辨率分别为45公里、15公里和5公里。垂直来看，该模型用于20个地形跟随层，非平衡分布从地面往上可到达20公里的高空，最底层是位于离地面2.5公里的高空。

图1 最内层模型域

清华大学研究发现，从中国的多分辨率排放清单可以获得人为的排放量，其分辨率高达0.25°times;0.25°，并且是以2010年作为基年的[26]。此外，2012年3月，河北环境保护局提供了基于污染源环境统计和污染排放申报数据，超过16000的河北当地的点源（发电厂和工业）被用于更新基于他们的纬度和经度信息的经济库存。生物化石的大量燃烧排放量和生物排放分别采用了Cao et al.[27]和全球排放库存活动[28]。更详细地说，部门人为排放量在线支持信息如图S2所示。

中等尺度的气象模式WRFv3.5提供了小时性的气象领域。嵌套的空气质量预测建模系统模型的模拟时期是2014年的2月1日-3月5日，上半年用作模型自旋向上时间。模型积分时间步长为5分钟，输出频率为1小时。全球性模型MOZARTv2.4的模拟结果作为初始条件和边界条件。模拟的PM2.5包括、有机质、炭黑、初级PM2.5、灰尘和海盐。

为了估计北京-天津-河北地区PM2.5的来自不同区域的排放量的影响，嵌套的空气质量预测建模系统模型标记了11个产生PM2.5的区域，即北京、天津、河北南部（包括衡水、邢台、邯郸等城市）、河北东部（包括唐山、沧州、廊坊等城市）、河北北部（包括张家口和秦皇岛）、山西、山东、河南、内蒙古、辽宁和其他（图1(b)）。

为了定量评估北京-天津-河北地区对PM2.5浓度的不同部门的源贡献浓度和紧急控制措施，对5个灵敏度的影响进行了模拟（表1）。基准情景代表了实际情况，其结果被用于模型的校核、PM2.5的演化分析和源贡献的测定分析。C4和基础方案模拟之间最大的不同在于紧急控制措施的效果。基于假设，即减排对空气污染物浓度的线性影响，（基础=C1/C2/C3）times;5可以分别代表从运输、发电厂、工业和国内排放量的贡献。这种方法是类似于Lin et al.[29]和Koo et al.[30]所使用的方法。

表1 模拟场景的描述

2.2.4 模型验证

为了评估模型的准确性，将模拟的气象参数和空气污染物的浓度对照观察。相关系数、平均偏差、归一化平均偏差、均方根误差的数据，满足条件0.5Mi/Oi²,其中Mi和Oi是在时间i时的模拟值与观测值，小部分用于定量评估模型的性能。支持这些信息的网上给出了相关的公式：

1. 气象参数：模拟和观测地表气象参数（包括温度、相对湿度、风速和方向），在图S3和S4所展示的四个站点。该模型能够清楚地再现证实研发投入的变化，然而其相关系数很高，且平均偏差很低。特别地，模型捕捉低风速下的污染期间（案例1）和高风速下的非污染期（案例2）和风向的变化过程中从南向北在2月27日由案例1移向案例2。气象参数的仿真模型结果与观测的空气探测的对比得到了进一步的验证。如图2和图3所示，模拟垂向的气象参数与观测数据有很好的匹配。特别是，TS地区的温度反弹是有利于近地面污染的形成和积累，模型达到了令人满意的地步。这些比较证实了气象模拟的良好性能，同时也给PM2.5仿真带来了信心。

图2 2014年2月19日-27日，北京市气象参数的垂直廓线于8:00-20:00模拟值与观测值间的比较

图3 2014年2月19日-27日，唐山市气象参数的垂直廓线于8:00-20:00模拟值与观测值间的比较

1. 空气污染物浓度：如图4所示，该模型合理地再现了研究期间北京-天津-河北地区PM2.5浓度的时空变化，其中相关系数为0.6-0.8，归一化平均偏差为8个站点的3%-57%。例如，观察北京-天津-河北地区，中南部的浓度明显

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