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共掺杂氧化锌压敏电阻器的交流老化特性

摘要：作为在电力系统中的关键保护设备，氧化锌压敏电阻的老化特性能够直接影响到电力系统的安全运行。为了研究对氧化锌电阻器的电特性的影响，在交流老化测试之前或者之后，我们要在氧化锌压敏电阻上进行热刺激电流（TSC）特性试验，电容 - 电压（C-V）特性试验，扫描型电子显微镜（SEM）测试，电压 - 电流（V-I）测试。结果显示当压敏电阻的电压随着含量的增加而增加时，颗粒的平均大小发生减小，势垒高度和氧化锌变阻器的缺陷随着含量的增加而增加，且势垒高度在交流老化测试之后会出现一定程度的减小。因为的半径和半径是相当的，在烧制过程中，很容易让离子进入氧化锌晶格中，这就是压敏电阻锌质提高的原因。当含量超过一定的程度时，氧化锌压敏电阻的交流裂化程度将变的非常严重。从实验结果中可以看出，掺杂有1mol百分比的氧化锌压敏电阻表现出更好的特性。

关键词：氧化锌压敏电阻，，交流老化，热刺激测试，肖特基势垒

1 引言

随着高电压和超高电压的交直流传输快速发展，闪电的过电压，转移电压和其他过电压严重威胁着电力系统的安全运作。作为保护电力设备远离过电压的关键设备，氧化锌压敏电阻在电力系统中广泛运用。氧化锌压敏电阻半导体陶瓷器件通过烧结含有添加剂的氧化锌粉末制成，包括。氧化锌压敏电阻的电力特性与烧制的过程和添加剂的掺杂比率直接相关。最近，许多研究稀土氧化物对氧化锌压敏电阻特性影响的工作已经开展。在本文中，掺杂不同量的氧化锌压敏电阻交流老化特性是被研究的，以此去探究氧化锌压敏电阻的电力特性与含量的关系。

Xu et al.声称当通过掺杂的压敏电压和非线性系数增加时，颗粒的平均大小和漏电流随之减小。

Han et al.提出当非线性系数和工频耐受能力随着含量从0.6%减小到0.2%时，颗粒的平均大小减小。

Xia et al.声称在不改变氧化锌纳米结构的情况下离子可以进入氧化锌的晶格并且掺杂的会极大地抑制氧化锌晶粒的生长。

孙提出大多数的氧化锌晶粒中，压敏电阻的电压和非线性系数可以通过掺杂获得提高。

张提出随着的价态增高，颗粒的平均大小也增加。

Nahm et al.提出氧化锌压敏电阻的浓度可以通过掺杂来提高。掺杂1mol百分比的氧化锌压敏电阻具有最高的非线性系数和最小的泄露电流。

Liu et al.声称可以取代而不用形成第二阶段。Liu et al.提出在氧化锌晶格中的离子并不改变氧化锌纳米格的能带结构。

大多数的研究者已经从压敏电阻的电压，漏电流，非线性系数和其他传统参数角度研究了电力特性的影响，很少的研究者从晶格尺寸，元素分布，晶体结构和其他微结构角度来研究的影响。更少的研究者从陷阱和势垒参数的观点来研究的影响。在本文中，在交流老化测试之前或者之后， 要在氧化锌压敏电阻上进行宽带介质光谱仪测试，热刺激电流（TSC）特性试验以此来研究在肖特基势垒和陷阱的观点下对的电力特性的影响。

2 实验平台和程序

2.1 样本准备

测试样本在实验室准备，且氧化锌压敏电阻的组成在表1中给出。样本是通过传统的工艺并根据含量鉴定来准备的。含量(mol百分比)是0.5,0.75,1.0,1.25，相对应的序号分别是SYC050，SYC075,SYC100,SYC125。

表1 氧化锌压敏电阻的使用材料比例

2.2 热刺激测试

热刺激测试的原则如下；首先热样本到达一定的温度，然后在此温度下，一段时间后通过偏振电压来分化样本，增强应用的电压，并且使该样本快速冷却到较低的温度；除去极化电场，然后使样本以线性加热，并测量短路电流，即为热刺激电流。

之前的研究表明，热刺激测试氧化锌压敏电阻的特性主要通过极化电场强度，极化时间，极化温度等因素来确定。四个样本的极化电场应该是相同的，并且在热刺激测试中，漏电流应该小于0.1mA。测试之后发现是合适的，其中（电压梯度，）是在1mA直流电流下四个样本的最小压敏电阻电压梯度。其他的热刺激测试参数在表2中列出。

表2 氧化锌压敏电阻的热刺激测试参数

2.3 测试方案

加速老化试验系统采用镀阀加速老化试验设备由西安交通大学电力电子专用设备研究所生产。根据国标11032-2000和IEC60099-4，相同的测试方案是采用更短的测试时间来实施的。交流老化时间和老化温度分别是7天和135摄氏度。老化电压如下：

（1）

其中是直流电流在1mA时的电压值，s是电负载率，国标11032-2000和IEC60099-4推荐的s值为0.85.

电流密度 - 电场（J-E）的特性由一数字源计（型号2410，吉时利仪器公司，美国），E1mA用于分析的含量对压敏电阻的伏安特性的影响。压敏电阻的微观结构图用扫描型电子显微镜测试（日立S-4500，日本）获得的，晶粒尺寸是基于测试结果计算得到的。热刺激测试特性和电容 - 电压（CV）特性分别由一个热刺激电流的测试系统和电介质光谱仪测量（概念80，Novocontrol技术有限KG.，德国），然后对阱和势垒参数的变化特性进行了分析。

样本的三个不同区域在扫描型电子显微镜测试中被选择，在计算晶粒尺度时三次测试结果的平均值。对幅频特性曲线测试，热刺激测试和电容-电压测试中，更多的样本需要被测试，三个样本的最接近的特性曲线被用来分析对象。E1mA，热刺激陷阱参数和势垒参数是三次样本的测试结果的平均值，而特性曲线也是三个样本的经典曲线。

3 测试结果

3.1 扫描型电子显微镜测试结果

氧化锌压敏电阻中掺杂的显微图如图1所示；其中放电倍数是2000倍。

图1 氧化锌压敏电阻的显微图，(a)SYC050;(b)SYC075;(c)SYC100;(d)SYC125。

氧化锌压敏电阻的的平均颗粒尺寸可以通过线性拦截方获得，平均的颗粒尺寸分别是8.84,8.51,8.31,8.12mu;m，当的含量从0.5增加到1.25mol百分比时。扫描型电子显微镜结果显示，氧化锌压敏电阻的平均颗粒尺寸随着含量的增加而变大，氧化锌晶格的生长可以通过掺杂添加剂来抑制。

3.2 电流密度 - 电场的测试结果

在交流老化测试之前和之后，氧化锌压敏电阻的电流密度 - 电场的特性曲线如图2所示，E_1mA和样本的电压梯度的变化率在表3中给出。可以如下计算：

(2)

其中老化之后在1mA直流电流下样本的电压梯度，老化之前在1mA直流电流下样本的电压梯度。

表3 老化之前和之后样本的E_1mA

正如图2所示，样本的压敏电压随着含量的增加而增加。我们知道，每晶界的击穿电压为一常数，因此，压敏电压和晶界数量之间的关系可以如下式一样表达：

(3)

其中N是晶界的数量，是单个晶界的击穿电压。从该方程可以看出，相同厚度的样本，晶格尺寸越小，压敏电压也高。扫描型电子显微镜测试和电流密度-电场强度测试的结果显示的添加可以抑制氧化锌压敏电阻的生长，这是因为在相同厚度的样本中，晶界数量增加了，因此压敏电压随着含量增加而变大。

图2 氧化锌压敏电阻的电流密度-电场强度特性曲线。

1. 老化测试之前氧化锌压敏电阻的电流密度-电场强度特性；

(b)老化测试之后氧化锌压敏电阻的电流密度-电场强度特性。

老化测试之后氧化锌压敏电阻的压敏电压相对于测试之前显著减小。交流老化测试之后，SYC100相比如其他几个样本依然具有很高的压敏电压。当的含量从0.5mol%增加到1.0mol%时，E_1mA的变化率减小，然而当含量从1.0mol%增加到1.25mol%时，E_1mA的变化率增加。掺杂有1.0mol%的氧化锌压敏电阻具有最低的E_1mA变化率。

3.3 热刺激电流测试结果

氧化锌压敏电阻的热刺激电流特性曲线在交流老化之前和之后的情况如图3所示。

图3 氧化锌压敏电阻热刺激电流特性曲线。(a)老化测试之前氧化锌压敏电阻热刺激电流特性；(b)老化测试之后氧化锌压敏电阻热刺激电流特性。

如图2中所示，热刺激电流测试中的电流和他的对应温度随着含量的增加一开始减小随后增加。同时，氧化锌压敏电阻的热刺激电流测试电流和他的对应温度在交流老化测试之后和之前相比有一个显著的增加。此外，整个热刺激电流测试曲线向着高温区域漂移。

可以通过下式计算出氧化锌压敏电阻的陷阱电荷：

(4)

其中是加热速率，I是热刺激电流测试中的电流，是陷阱电荷，和是起始温度和终止温度，和也是如此。陷阱电荷和含量的关系在图4中给出，其中是老化测试之前的氧化锌压敏电阻的陷阱电荷，是老化测试之后的氧化锌压敏电阻的陷阱电荷。

图4 氧化锌压敏电阻的陷阱电荷

正如图4所示，在老化测试之前，氧化锌压敏电阻的陷阱电荷随着含量的增加而增加，这就意味着在烧制过程中更多的瑕疵形成。在老化测试之后，氧化锌压敏电阻的陷阱电荷显著增加，并且之后随着含量的增加先减小再增加。氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级可以如下式所示计算：

(5)

其中是峰值温度，是对应于热刺激电流中电流的半峰值的温度差，k是玻尔兹曼常数。陷阱能量等级和含量的关系在图5中给出，其中是交流老化测试之前氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级并且是交流老化测试之后氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级。

图5 氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级

交流老化测试之前氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级随着含量的增加而增加。此外，氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级相比于交流老化测试之前迅速增加。在交流老化测试之后氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级大约0.5eV, 而锌间隙原子迁移的激活能约为0.55电子伏特.考虑到在交流老化测试之后只有一个氧化锌压敏电阻热刺激电流曲线的峰值，交流降解过程中的主要迁移离子是锌离子。在交流降解过程中，随着含量增加，越来越多的向晶界移动，这也导致交流降解程度的加大。

在交流老化测试之后，氧化锌压敏电阻的陷阱能量等级随着含量增加先减小后增加。因此，可以得出一个结论，添加剂的掺杂可以提升氧化锌压敏电阻的热刺激电流特性。热刺激电流测试的结果暗示掺杂1mol%的氧化锌压敏电阻表现出一个更好的热刺激电流特性。当含量是1mol%时，氧化锌压敏电阻具有一个更低的陷阱能量等级和陷阱电荷量。

3.4电容—电压特性测试结果

为了研究对具有肖特基势垒的氧化锌电阻器的电特性的影响，通过对氧化锌压敏电阻交流老化测试前后的对比得出特性。介电谱测量的频率为1KHz，并且交流信号的均方根叠加直流偏置是1V。从图6中可以看到电容-电压特性测试的结果。

图6 ZnO压敏电阻电容-电压特性 （a）老化前的电容-电压特性

（b）老化后的电容-电压特性

C是每单位晶界的电容，C₀是当偏置电压为0时的电容，Ugb是每个晶界的外加电压。

双肖特基势垒的参数包括施主密度Nd，界面态密度Ni和势垒高度Phi;，这些通过线性拟合成曲线。图7给出了氧化锌压敏电阻的势垒的参数。

施主密度和界面态密度的降低是伴随着的提高，然而当升高时，势垒高度也相应升高。交流老化测试后氧化锌压敏电阻的势垒高度比测试前的要低，除此之外，在交流老化测试之后，施主密度和界面态密度明显地降低了。交流老化测试之后的氧化锌压敏电阻的势垒高度随着的增加从增加到降低，图8中可以看出氧化锌压敏电阻的肖特基势垒的高度。

如图8所示，氧化锌压敏电阻的肖特基势垒高度随着的增加先减小后升高，除此之外，涂有1.0mol%的氧化锌压敏电阻有比较小的肖特基势垒高度的变动。

图7 氧化锌压敏电阻的势垒参数 （a）施主密度；（b）界面态密度；

（c）势垒高度

4 结论与讨论

添加剂氧损失的现象发生于于高温烧结过程中，其导致了氧气分压的增加。越高的氧气分压将越降低施主密度。氧损失的现象改变了缺陷浓度，这反过来又导致施主密度和界面态密度在晶界附近的下降。添加剂能抑制的挥发，离子和离子在烧结过程中在液相溶解但早氧化锌压敏电阻的冷却过程中在晶界的耗尽处分离。因此，氧化锌压敏电阻的势垒高度可以通过掺杂添加剂得到提高。

氧化锌晶体属于六边形，锌原子和氧原子分别形成几乎六边形而紧密堆积。锌原子

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