英语原文共 6 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

附录A 译文

Bi₂Se₃，Bi₂Te₃和Sb₂Te₃中表面具有单个狄拉克锥的

拓扑绝缘体

Haijun Zhang, Chao-Xing Liu, Xiao-Liang Qi, Xi Dai, Zhong Fang,

and Shou-Cheng Zhang

拓扑绝缘体是量子物质的新状态，其中，此类系统的整体绝缘间隙中存在的表面状态受到时间反转对称性的保护。这种状态的研究最初是受量子霍尔系统中导电边缘态散射的鲁棒性启发的。最近，这种类比导致在具有大自旋-轨道耦合的二维和三维带绝缘子中发现了拓扑受保护的状态。到目前为止，唯一已知的三维拓扑绝缘体是Bi_xSb_1-x，它是一种具有复杂表面态的合金。在这里，我们介绍了层状化学计量晶体Sb₂Te₃，Sb₂Se₃，Bi₂Te₃和Bi₂Se₃的第一性原理电子结构计算结果。我们的计算预测Sb₂Te₃，Bi₂Te₃和Bi₂Se₃是拓扑绝缘体，而Sb₂Se₃不是。这些拓扑绝缘体具有坚固且简单的表面状态，该状态由位于0点的单个Dirac锥体组成。此外，我们预测Bi₂Se₃具有0.3 eV的拓扑非平凡的能隙，该能隙大于室温的能级。我们进一步提出了一个简单统一的连续体模型，该模型捕获了此类材料的显着拓扑特征。

最近，时变不变拓扑绝缘子这一主题在凝聚态物理^1-12中引起了极大的关注。二维或三维拓扑绝缘体在整体中具有绝缘能隙，并且在样品边界上具有无间隙的边缘或表面状态，这些状态受到时间反向对称性的保护。三维（3D）拓扑绝缘体的表面状态由奇数个无质量的狄拉克锥组成，其中最简单的情况是单个狄拉克锥。体的Z₂拓扑不变量^7–9确保表面上存在奇数个无质量的狄拉克锥。此外，由于采用了克莱默斯定理，因此在时间上不变的摄动不会在表面的狄拉克点上产生绝缘间隙。但是，如果在表面上引入了时间逆转扰动，则拓扑绝缘体可以在本体中和表面上都变得完全绝缘。在这种情况下，三维（3D）拓扑绝缘子的电磁响应由以下形式的拓扑theta;项描述：S_theta;=（theta;/2pi;）(alpha;/2pi;） E·B，其中E和B是常规的电磁场，alpha;是常数常数。 theta;= 0描述了传统的绝缘子，而theta;=pi;描述了拓扑绝缘子。这种在物理上可测量且在拓扑上不重要的响应源自拓扑绝缘体表面上奇数个狄拉克费米子。

图1 | 晶体结构。 a，Bi₂Se₃的晶体结构，其中三个原始晶格矢量表示为t_1,2,3。 用红色方块表示具有Se1-Bi1-Se2-Bi1rsquo;-Se1rsquo;的五元组层。 b，沿z方向的顶视图。 一个五元组层中的三角形晶格具有三个不同的位置，分别表示为A，B和C。c，五元组层结构的侧视图。 沿z方向，Se和Bi原子层的堆叠顺序为····C（Se1rsquo;）–A（Se1）–B（Bi1）–C（Se2）A（Bi1rsquo;）–B（Se1rsquo;）–C （Se1）–···。 Se1（Bi1）层可以通过反演操作与Se1rsquo;（Bi1rsquo;）层相关，其中Se2原子具有反演中心的作用。

在理论预测之后不久⁵，在HgTe量子阱中实验观察到了具有量子自旋霍尔效应的二维拓扑绝缘体⁶。 2D HgTe量子阱的电子状态可以通过2 1维Dirac方程很好地描述，其中质量项可以通过量子阱的厚度连续调整。超过临界厚度后，二维量子阱的狄拉克质量项将正负号从正变为负，并且一对无间隙螺旋边缘状态出现在整体能隙内。这种通过反转整体狄拉克间隙谱获得拓扑绝缘体的微观机制也可以推广到其他2D和3D系统。指导原则是寻找导带和价带具有相反奇偶性的绝缘子，并且当某些参数的强度（例如自旋-轨道耦合（SOC）被调整时，就会发生“带反转”。对于具有反演对称性的系统，可以应用基于在时反不变点处的带状态的奇偶特征值的方法¹³。根据此分析，已预测BixSb1-x合金是x的小范围的拓扑绝缘体，最近，在角度分辨的光发射中观察到在费米能量处具有奇数交叉点的表面态光谱实验（ARPES）¹²。

图2 | 能带结构，布里渊区和奇偶特征值。 a，b，没有（a）和（b）SOC的Bi₂Se₃的能带结构。 虚线表示费米能级。 c，空间群为Rm的Bi₂Se₃的布里渊区。 四个等价的时间反转不变点是0（0,0,0），L（pi;，0,0），F（pi;，pi;，0）和Z（pi;，pi;，pi;）。 蓝色六边形表示投影的（1，1，1，）曲面的2维布里渊区，其中高对称k点标记为0，K和M.d，四个点在0点处的条带奇偶性 材料Sb₂Te₃，Sb₂Se₃，Bi₂Se₃和Bi₂Te₃。在这里，我们显示了14个占用带的奇偶性，其中包括5个s波段和9个p波段，以及最低的未占用波段。 每行右侧的括号中给出了十四个占用频段的奇偶校验乘积。

由于Bi_xSb_1-x是具有随机取代无序的合金，因此其电子结构和色散关系仅在平均场或相干势近似范围内定义。它的表面状态也非常复杂，具有多达五个或可能更多的色散分支，这很难用简单的理论模型来描述。合金还倾向于在标称整体能隙内具有杂质带，该杂质带可能与表面态重叠。考虑到拓扑绝缘体作为新的量子物质状态的重要性，重要的是寻找具有理想电子结构，优选具有简单表面状态，并可由简单理论模型描述的化学计量晶体的材料系统。在这里，我们关注的是分层的化学计量晶体Sb₂Te₃，Sb₂Se₃，Bi₂Te₃和Bi₂Se₃。我们的理论计算预测Sb₂Te₃，Bi₂Te₃和Bi₂Se₃是拓扑绝缘体，而Sb₂Se₃不是。最重要的是，我们的理论预测Bi₂Se₃在拓扑上的平凡能隙为0.3eV，大于室温的能级。这些晶体的拓扑表面状态非常简单，由表面布里渊区中k = 0Gamma;点处的单个无间隙Dirac锥描述。我们还提出了一个简单而统一的连续体模型，该模型可以捕获此类材料的显着拓扑特征。从这种精确的意义上讲，此类3D拓扑绝缘体具有HgTe量子阱中实现的2D拓扑绝缘体的极大简化性。

带结构和奇偶分析

Bi₂Se₃，Bi₂Te₃，Sb₂Te₃和Sb₂Se₃具有一个单元格中具有五个原子的空间群D⁵₃d（Rm），具有相同的菱面体晶体结构。我们以Bi₂Se₃为例，在图1a中显示了其晶体结构，该晶体结构在一层内具有三角形晶格的分层结构。它具有一个定义为z轴的三角轴（三重旋转对称），一个定义为x轴的二进制轴（两重旋转对称）和一个双sectrix轴（在反射平面中）定义为y轴。该材料由沿z方向排列的五个原子层组成，称为五元组层。每个五元组层由五个原子和两个等效的Se原子（在图1c中表示为Se1和Se1rsquo;），两个等效的Bi原子（在图1c中表示为Bi1和Bi1rsquo;）和第三个Se原子（在图1c中表示为Se2）组成。一个五元组层中两个原子层之间的耦合很强，但是两个五元组层之间的耦合弱得多，主要是范德华型。图1a显示了原始晶格矢量t_1,2,3和菱面体晶胞。Se2站点具有反转中心的作用，并且在反转操作下，Bi1更改为Bi1rsquo;，而Se1更改为Se1rsquo;。反对称的存在使我们能够为该系统构造具有确定奇偶性的本征态。

图3 | 频段序列。 a，从Bi和Se的原子px，y，z轨道演化为Bi2Se3在0点的导带和价带的示意图。 三个不同的阶段（I），（II）和（III）分别表示开启化学键，晶体场分裂和SOC的效果（见正文）。 蓝色虚线代表费米能量。 b，Bi2Se3在0点的能级|和| 与人工重新缩放的原子SOClambda;（Bi）=xlambda;0（Bi）= 1.25x eV，lambda;（Se）=xlambda;0（Se）= 0.22x eV（见文字）。 在这两个状态之间，在x = x_c0.6时发生了电平交叉。

Sb₂Te₃，Sb₂Se₃，Bi₂Te₃和Bi₂Se₃的从头计算是在密度泛函理论的PBE型¹⁴广义辐射近似框架内进行的。 平面波伪电位法的BSTATE封装¹⁵用于k点网格为10times;10times;10，动能截止固定为340 eV的情况。 对于Sb₂Te₃，Bi₂Te₃和Bi₂Se₃，从实验中选择晶格常数，而对于Sb₂Se₃，由于缺乏四面体晶体结构（a = 4.076Aring;，c = 29.830Aring;），在自洽计算中优化了晶格参数 实验数据。

我们的结果与先前的计算结果一致^16,17。特别是，我们注意到Bi₂Se₃的能隙约为0.3 eV，与实验数据非常吻合（约0.2–0.3 eV；参考文献18、19）。下面以Bi₂Se₃的能带结构为例。图2a和b分别显示了不带SOC和带SOC的Bi₂Se₃的能带结构。通过比较两个图形部分，可以清楚地看到，由于打开SOC引起的唯一质变是在Gamma;点附近的反交叉特征，这表明由于SOC效应，导带和价带之间发生了反转，这表明Bi₂Se₃是拓扑绝缘体。为了牢固地确定这种材料的拓扑性质，我们遵循Fu和Kane¹³提出的方法。因此，我们在布里渊区的所有时间不变时矩Gamma;，F，L，Z上计算了所占频带的Bloch波函数的奇偶性乘积。不出所料，我们发现在Gamma;点，打开SOC时一个占用频段的奇偶性发生了变化，而在另一时刻F，L，Z，所有占用频段的奇偶性保持不变。由于没有SOC的系统肯定是微不足道的绝缘体，因此我们得出的结论是Bi₂Se₃是强拓扑绝缘体。对其他三种材料进行了相同的计算，从中我们发现Sb₂Te₃和Bi₂Te₃也是强拓扑绝缘体，而Sb₂Se₃是琐碎的绝缘体。图2d列出了费米能级以下的最高14条带的奇偶特征值和Gamma;点处的第一导带。从该表中，我们可以看到，由于交换了最高占用状态和最低未占用状态，因此在Gamma;点处的占用带的奇偶校验乘积从平凡的材料Sb₂Se₃变为三种非平凡的材料。这与我们先前的分析一致，即导带和价带之间的反转发生在Gamma;点。

为了更好地理解反演和奇偶校验交换，我们从原子能级开始，并考虑了晶体场分裂和SOC对Gamma;点能量本征值的影响。这在图3a中的三个阶段（I），（II）和（III）中进行了示意性总结。由于费米表面附近的状态主要来自p轨道，因此我们将忽略s轨道的影响，并从Bi（6s ²6p³）和Se（4s²4p⁴）的原子p轨道开始。在阶段（I）中，我们考虑在五重层中Bi和Se原子之间的化学键合，这是当前问题中最大的能量尺度。首先，我们可以根据它们的奇偶性重新组合单个单位像元中的轨道，这会导致每个Se p轨道产生三个状态（两个奇数，偶数），并且每个Bi p轨道产生两个状态（一个奇数，偶数偶数）。化学键的形成使Bi和Se原子上的状态杂化，从而推低所有Se态并提升所有Bi态。在图3a中，这五个杂化状态分别标记为|〉，|〉和|〉，其中上标 ，-表示奇偶校验相应的状态。在阶段（II）中，我们考虑了不同p轨道之间的晶体场分裂的影响。根据点组对称性，p_z轨道与p_x和p_y轨道分离，而最后两个保持简并。在此分裂之后，最接近费米能的能级变成p_z能级|〉和|〉。在最后阶段（III），我们考虑了SOC的影响。原子SOC哈密顿量由H_so =lambda;l·S给出，其中l，S为轨道和自旋角动量

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[405181]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word