通过使用mu;SR检测非中心对称超导体ZrRe₆时间反演对称破缺

原文作者 R. P. Singh,1 A. D. Hillier,2 B. Mazidian,3,2 J. Quintanilla,2,4 J. F. Annett,3 D. McK. Paul,1

G. Balakrishnan,1 and M. R. Lees1,*

单位

1Physics Department, University of Warwick , Coventry CV4 7AL, United Kingdom

2ISIS facility, STFC Rutherford Appleton Laboratory, Harwell Science and Innovation Campus,

Oxfordshire OX11 0QX, United Kingdom

3H. H. Wills Physics Laboratory, University of Bristol, Tyndall Avenue, Bristol BS8 1TL, United Kingdom

4SEPnet and Hubbard Theory Consortium, School of Physical Sciences, University of Kent,

Canterbury CT2 7NH, United Kingdom

摘要：我们通过磁化、热容和介子-自旋弛豫或旋转(mu;SR)测量研究了非中心对称超导体Re₆Zr。ZrRe₆的超导转变温度Tc=6.75 plusmn;0.05 K ，用横向磁场mu;SR实验研究超流密度,表明它是S波超导。然而,零和纵向场mu;SR数据揭示在低于Tc时有自发内部磁场，表明在超导状态的时间翻转对称性破缺和一个非传统的配对机制。

关键词：超导、ZrRe₆、非中心对称、时间反演对称破缺

确定一种材料的物理性能时，其对称性的确定有着至关重要的作用。对称性的打破能够改变一个物理系统和产生新的不寻常的行为。超导电性是一个对称破缺现象最好的例子。在常规超导体中规范对称性被破坏，而在非传统超导体中其对称性也可能会被破坏。

最近有些人对在非中心对称超导体（NCS）引起的复杂超导性能的性质很感兴趣。在这些材料的反转对称性破缺中诱导非对称自旋轨道耦合（SOC），它能够提升导带电子的简并度和可能造成超导配对波函数形成自旋三重态。这种混合配对可以导致非中心对称超导体，显示出与常规超导体截然不同的特性，例如在超导能隙存在节点上，临界场超过泡利临界场。另外，这些系统显示时间反演对称性（TRS）的破缺。

一个确认存在非常规超导态的最直接的方式就是mu;SR。在mu;介子光谱仪实验中，全部自旋极化的mu;介子注入样本。过了一会，mu;介子在内部磁场环境中进动。介子的半衰期为2.2微秒，在衰变的时候发射出一个正电子，优先选择为mu;介子自旋方向。正电子的数量被记录下来，作为一个时间函数，前面的探测的数量记为NF(t),在后面的探测的数量记为NB（t）。mu;介子极化的时间演变能够获得通过研究得到的归一化这两个函数得到不对称的函数A(t)=（NB（t）-NF(t)）/（NB（t） NF(t)）。这种技术可以准确地确定磁性的透射深度，，以及超流密度对温度的依赖性，由此得到的超导能隙对称信息。mu;介子谱也可用来明确地建立在超导体中打破时间反演对称性。与库柏相对应的磁矩在这样的超导体中是非零的，局域磁矩的有序排列会产生自发磁矩。但是内部的磁场非常小。mu;介子自旋弛豫或旋转（mu;SR）对内部磁场变化特别敏感，可以很容易地测量大约出10mu;T，大约相当于只是百分之几的mu;_B。

时间反转对称性破缺是罕见的，只有在一些非传统超导体才能直接观察到。例如，Sr₂RuO₄，UPt₃和（U,Th）Be₁₃，(Pr,La)(Os,Ru)₄Sb₁₂，PrPt₄ge₁₂，LaNiGa₂。在非中心对称超导体的单态-三重态配对使它们成为打破TRS的有力候选。到目前为止，然而只有LaNiC₂在NCS报告显示出TRS破缺。在这种材料中，对称性分析表明超导不稳定的正态型与自旋轨道耦合相比比较弱和混合单重态和三重态配对将被对称性禁止。

其他一些非中心对称超导体包括Nb_0.18Re_0.82，Mo₃Al₂C，Li₂（Pd，Pt）B₃，Ca（Ir，Pt）Si₃。LaRhSi₃，Mg₁₀Ir₁₉B₁₆和Re₃W已经研究了磁化，输运和热容量的测量，有一些表现出非常规超导行为包括三重态配对和上临界领域接近泡利极限。

运用mu;SR研究了最后四个化合物。然而,没有在这些材料的超导状态观察到自发磁场，这些结果表明在这些材料中TRS的破缺要么消失了要么无法被人们察觉。在这些未能检测TRS破缺的非中心对称超导体中包含了重过渡金属，它们的SOC通常比较强,混合自旋单态和自旋三重态的配对可能是允许的,更加确定了在这个特定类的超级导体中缺少TRS破缺的可能。为了解决这个问题,我们已经开始系统研究非中心对称材料的体心立方alpha;-Mn结构,含有过渡重金属Re。在本论文中,我们报告了mu;SR测量这些材料之一,ZrRe₆的结果。零和纵向场mu;SR揭示自发磁场在超导转变温度开始出现,确认在ZrRe₆的超导状态里存在TRS的破缺。横向磁场mu;SR测量数据和理论分析表明在ZrRe₆可能是一个存在混合自旋单态和自旋三重态配对非中心对称的超导化合物。

多晶样品ZrRe₆由电弧熔炼法合成，高纯度(5 n)的Zr和Re在氩气氛(5 n)的水冷铜炉中用电弧熔炼。样品被融化,翻几次,以确保均匀性。观察到融化期间质量的损失是微不足道的。粉末x射线衍射数据确认样品有alpha;-Mn晶体结构。粉末x射线衍射和能量色散x射线光谱表明,在分析技术的精度内，没有其他杂相,包括氧化物、碳化物存在。

材料是用磁化和比热C测量。这些测量表明, ZrRe₆是一种块体超导体，它的超导转变温度Tc= 6.75plusmn;0.05 K。这是小于之前报道的7.4 K的。Delta;C/gamma;n Tc =1.62 正负0.09,大于传统BCS超导体预计的1.43。这表明BCS超导体中一个增强的电子声子耦合的存在。根据WHH理论，Hc₂(0)=0.693Tc（dHc₂/dT）Tc，我们估计mu;₀Hc₂(0)=12.20plusmn;0.06T是接近泡利顺磁的限定场真实值，mu;₀HPauli=1.83Tc（在特斯拉）的12.35plusmn;0.09 T。

上图为ZrRe₆的磁化率随温度变化的曲线。由图可知，先将ZrRe₆置于0磁场下，由常温冷却至1.8K温度下。之后加一个1mT的磁场，在此磁场下逐渐升温至8K。从图中升温到8K的ZFCW曲线可以看出，有较大的负的磁化率存在，即麦斯纳效应。最后，保持1mT的磁场不变，进行降温，直至1.8K。由图中可以看出，ZrRe₆的超导转变温度在ZFCW曲线和FCC曲线的接触点，即Tc=6.75plusmn;0.05K。

如上图所示，黑色线段为ZrRe₆的C/T与Tsup2;的关系图线。由图中可以看到，随着温度的降低，曲线不断下降，但是在45K²的地方曲线突然急剧上升，该温度实际上对应着超导转变温度，与磁化率测试结果是一致的。为了更直观地分析数据，我们对数据进行了拟合，即为图中红色线段。由C/T=gamma;_n beta;³Tsup2; beta;⁵T⁴ 可知，C=gamma;_n T beta;³T³ beta;⁵T⁵ 。其中gamma;_n T为电子对比热容的贡献，beta;³T³ beta;⁵T⁵ 为晶格对比热容的贡献，根据拟合曲线我们得到，gamma;_n=26plusmn;2 mJ·mol^-1K^-2代入德拜公式计算可以得出德拜温度为319plusmn;9K。

零场、纵向电场和横向磁场mu;SR实验使用在伊希斯脉冲mu;介子设施的 MuSR光谱仪。不同仪器的详细描述可以参考相关文献。ZrRe₆粉样本是安装在一个由99.995%银做的样板里的。样品台和样本被放置在一个氦- 3低温恒温器的0.3- 10 k的温度范围。独立场通过有效的修正系统在样品的位置的游离磁场将被消除掉在1mu;T的水平。

横向磁场mu;SR(TF-mu;SR)实验是在超导混合态的外加磁场40到60mT的条件下完成的,远高于mu;₀Hc₁（0）=8plusmn;1mT。在这种图形中，将64探测器MuSR分光计结合在软件提供的两个正交虚拟探测器中，每个阶段抵消phi;。在磁场作用于超导转变温度的场冷状态下收集数据，然后将样本冷却到基底温度。

外文文献出处：Singh R P, Hillier A D, Mazidian B, Quintanilla J, Annett J F,McK.Paul D, Balakrishnan G,Lees M R. Detection of Time-Reversal Symmetry Breaking in the Noncentrosymmetric Superconductor Re6Zr Using Muon-Spin Spectroscopy[J].Phys. Rev. Lett,2014,112: 107002-1.

附外文文献原文

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