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摘 要

采用高温固相法合成了Ca₄La₆(SiO₄)₄(PO₄)₂O₂：Ce³ , Tb³ 系列荧光粉并对其光致发光性能、能量传递过程和热稳定性进行了分析研究。荧光粉受紫外光激发呈现出蓝色的Ce³ 离子发射带和绿色的Tb³ 离子发射峰。制备系列具有相同Ce³ 离子浓度，不同Tb³ 离子浓度的样品，可以获得紫外激发下发光颜色由蓝色向绿色区可调谐变化的荧光粉。测量了系列样品的量子效率，Ca₄La₆(SiO₄)₄(PO₄)₂O₂：0.06 Ce³ , 1.20 Tb³ 荧光粉的内量子效率可达72%。系列荧光粉受热时表现出较高的色度稳定性。研究结果表明，制备的荧光粉在紫外光激发白光LED中具有潜在应用价值。

关键词：荧光粉，发光性质，能量传递，白光LED

Abstract：A series of Ca₄La₆(SiO₄)₄(PO₄)₂O₂：Ce^{3 ,} Tb³ phosphors synthesized by high-temperature solid-state reaction method have been investigated systematically, including the luminescence properties, energy transfer processes, and thermal stabilities. The phosphor exhibited a blue Ce³ emission band and green Tb³ emission peaks upon Ce³ excitation in the UV region. At a certain Ce³ concentration, tunable emission color from blue to green could be obtained by adjusting the Tb³ content. For the Ca₄La₆(SiO₄)₄(PO₄)₂O₂: 0.06Ce³ , 1.20Tb³ phosphor, the internal quantum yield of the sample reached 72% due to the efficient energy transfer and it presented good color stability when heated. The results suggest that the present phosphors show attractive performances for UV-pumped white-light-emitting diodes applications.

Keywords：phosphors, luminescence properties, energy transfer, wLEDs

目 录

1 引言 4

2 样品的制备与表征 5

3 样品的发光性能研究 7

3.1 样品的物相分析与晶体结构 7

3.2 CLSPO：Ce³ 的发光性能 8

3.3 CLSPO：Ce³ 、Tb³ 中的能量传递和发光性能 9

3.4 热稳定性 12

3.5 CIE色度坐标和SEM 13

结论 16

参考文献 17

致谢 18

1 引言

目前，对于新型清洁能源和节能装置的研究与开发得到了广泛的关注。作为一种理想的节能和环保装置，白光LED具有寿命长、节能、可调光控制以及环保等优点，广泛用于各种领域，例如照明、成像、通讯、汽车工业等^[1]。目前，作为第四代照明光源，白光LED已广泛应用于照明领域。

最早的白光LED是用蓝光LED芯片作为基底材料，将黄光发射荧光粉Y₃Al₅O₁₂：Ce³ (YAG：Ce)涂覆在基片上，用LED芯片发出的蓝光和荧光粉发出的黄光复合而成白光。但用这种方式制成的白光LED的缺点非常明显，即在发射光谱中缺少红光成分，存在显色性低和色温高的缺点。目前许多研究人员已经开始致力于改进白光LED发光性能的研究。其中用近紫外光激发红、绿、蓝三基色荧光粉获得白光的方式引起了研究人员的极大兴趣^[5-6]，用这种方式制作而成的白光LED由于在整个可见光范围内有着平滑的光谱分布，因而可以获得具有合适相关色温(CCT)和显色指数值(CRI)的白光。白光LED的发光性能主要取决于荧光粉，因此开发高性能的荧光粉已经成为一个研究方向^[9]。一般来说主要有三种制作荧光粉的方式，第一种方法是合成掺杂适当稀土离子的新型化合物作为发光基质^[7,9]。第二种方法是对已有的离子进行阳离子或阴离子的置换，进而改变掺杂离子的配位环境^[9]。由于具有良好的热稳定性和化学稳定性且合成温度适中，磷灰石结构化合物常被用作荧光粉的基质材料^[2]，例如，Ca₈La₂(PO₄)₆O₂已被用作为荧光粉的基质^[13-14]。在该化合物的基础上，Xia等人采用[La³ –SiO₄^4-]代替[Ca² –PO₄^3-]合成了一系列荧光粉基质Ca_{2 x}La_8-x(SiO₄)_6-x(PO₄)_xO₂ (x=0, 2, 4, 6)，并且研究了配位环境的调节对Eu² 掺杂荧光粉发光性能的影响^[9]。Wei等人研究了Eu² /Eu³ 共掺Ca_{2 x}La_8-x(SiO₄)_6-x(PO₄)_xO₂荧光粉的发光性能,并得到了近紫外光激发下具有高相关色温(CCT)和低显色指数(CRI)的白光输出^[9]。Ouenzerfi等人合成了Eu³ 掺杂Ca_{2 x}La_8-x(SiO₄)_6-x(PO₄)_xO₂ (x=0, 3, 6)荧光粉，并且研究了荧光粉位点的占用特性^[8]。

还有一种常用的开发新型荧光粉的方法，即在基质材料中掺杂敏化剂和激活剂离子，利用两者之间的能量传递来获得颜色可调谐的发射光。由于Ce³ 离子4f-5d能级跃迁具有较宽的激发带和发射带，因而常用作能量传递过程中的敏化剂，将其吸收的能量部分转移给激活剂。Tb³ 离子的特征发射光谱位于绿色波段，常用作绿色荧光粉中的激活剂。由于其4f-4f特征跃迁为宇称禁戒跃迁，因而强度往往较弱。若将Tb³ 和Ce³ 离子共掺于基质之中，其发射强度可以与通过Ce³ 离子之间的能量传递得以增强^[6,12]。

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