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中国氮沉降显著增加

摘要 中国正在经受绝大多数由人为活性氮的排放造成严重大气污染。这类排放导致大气氮沉积在土壤和水生生态系统中，随之影响了人类和生态系统的健康，温室气体平衡和生物多样性。然而，有关中国氮沉降的程度和环境影响的信息还是有限。在此，我们利用中国氮素总沉降的文献数据、植物叶片氮含量数据和长期定位试验无氮区作物吸氮量数据来估算自1980年到2010年来，氮沉降动态变化及其对中国生态系统的影响。我们发现平均每年总的氮沉淀增加了大约8千克氮/ 公顷(P lt;0.001)在1980年代(13.2千克氮每公顷)和2000年代(21.1千克氮每公顷)之间。在引入缓和措施之前，在中国工业化和农业化加剧地区的氮沉淀与在欧中西北部地区在1980年代最高水平相似。铵氮 (NH4 )是氮沉积的主要形式,但是硝氮(NO3-）是增加速率最大存在形式，这与自1980年来下降的铵态氮和硝态氮的排放比值相一致。我们还发现,氮沉积对中国生态系统的影响包括在自然和半自然生态系统(即非农业)的植物叶片氮含量的显著提高，和长期未耕种土地的作物氮吸收的增加。中国和其他国家正面临着降低活性氮排放量,氮沉降，及其对人类健康和环境造成的负面影响的持续挑战。

大气氮沉降是由活性氮物质及其大气传播造成的；它使得地区氮变化足迹扩大到氮循环。尽管自然和人为来源都造成大气氮沉积,自工业革命开始，人为活性氮排放(主要从农业、工业排放和运输部门)大幅上涨⁹;现在在许多地区，他们造成沉积的主要原因^3、10。浓聚物在大气中浓度上升，通过沉积，在陆地或水生生态系统的增加,或者两者兼有,降低人类的健康程度¹(尤其是通过加速颗粒物的形成和对流层臭氧),改变土壤和水化学_3、4，影响温室气体平衡和减少生物多样⁵。

人类和环境成本与人为Nr有关是被广泛认可的,并在西欧和北美已经采取的积极措施已经稳定或减少在这些地区的N r沉积^6、11、12。　即便如此，在欧盟(eu）⁸(每年70 - 320)和美国13州花费在过剩N r的巨大开支一直在持续报导。相比之下,在过去30年里中国的排放量增加,它已经成为到目前为止N r全球最大的创造者和排放者。然而，自十九世纪八十年代以来，中国氮沉降的速率和趋势仍是不明确的。我们同样愿意了解N沉积对中国、中东地区和整个世界的人们和生态系统带来的后果。

自1980年代初经济快速增长以来,中国的国内生产总值(gdp)在2010年估计为5.9万亿美元,使得中国成为仅次于美国的世界第二大经济体(http://money.cnn.com/news/economy/world_economies_gdp),2000年左右,在N肥的生产和使用上中国超过了美国和欧盟(联合)。此外,在中国，不到一半的肥料N作用在了作物上14;其余很大程度上损失在了环境气体上(NH ₃ ,N ₂ O,N ₂)或溶解形式上(NH ₄ 和NO₃)15、16。这些随着在化石燃料排放的空气流量导致了地球上一些最明显的空气污染。

增加N r排放影响着在中国及附近大气氮沉积,但有关量级，范围和后果的信息一直缺乏。在这里,我们由全国范围内陆地生态系统的可用数据中总结活性氮沉淀总量。同时,我们表示无论是耕地还是非耕地，中国生态系统氮循环周期已经改变了。

图1 |趋势在N 1980和2010之间的沉积及其在我国的成分。A、批量N沉积；B、批量N浓度；C，比NH 4 -N 3 N不散的沉淀。尽管大站点到站点的变化，散装的氮沉降和氮浓度从1980显著增加，和NH 4比N 3 N没有散装降水减少根据线性混合模型（Plt;0.001，补充表1）。资料来源包括补充资料。

图2 |趋势NH 3和NO x排放和1980和2010之间的主要贡献者。A、NH 3和NO x排放量和比例的NH 3 - N无x N排放；B、家畜数量（口比较活的股票单位）和氮肥消费；C、汽车及煤炭消费数量。资料来源：补充资料。

氮沉降包括干、湿沉积的无机和有机氮形态^2,17，但在大多数情况下，只有大量沉积的无机氮（NH ₄ -N和NO ₃ - N）进行了系统地测量^6,18,19。由一个开放式采样测量的降水量（辅助方法）表示N输入作为N沉积总量的指标；这是测量包括湿沉降和短期干沉降较为简单的措施，并便于区域比较。我们将中国监控网站1980至2010所有可用的氮沉积总量的结果构建了一个全国性的数据集，（补充图1）。此数据集被用来测试的幅度和趋势的大气氮沉降的减少和氧化N的人为排放量。尽管在现场数据站点的变化，大部分氮沉降随时间的显着增加（Plt;0.001），在1980和2010之间以0.41公斤的氮每公顷平均每年增加（千克氮公顷21）（图1A和补充表1）。氮沉降的增加主要是通过体积加权氮水浓度增加（0.063mg N /L 的平均水平；图1B）因为在过去30年研究区年降水量没有显著变化（补充图2和补充表1）。NH 4 -N在总量中是主导形式，但是降水中NH 4-N 和NO 3 -N比率随时间下降明显（图1c，补充图3和补充表1）。总的来说，每年的大部分氮沉降平均为13.2和21. 1kg。21年代初，分别显示约8公斤氮公顷增加60%（Plt;0.001）。

在整体大部分氮沉降的增加和NH4-N 和NO3 - N的沉淀和沉积率的变化（图1）类似于人类自1980气态N R排放的增长趋势（NH 3和NO x排放量变化）的比例（图2A和补充图4A）。铵态氮与硝态氮的比例在测量总量中从大约5降低到2，和NH3-N为硝态氮在计算排放量的比率从4左右下降到2.5；这些变化高度相关(Plt;0.01)。NH 3排放量增加了一倍（图2A），增加了反映农业生产中，使用氮肥和家畜的数量（表示为标准单位）也自上世纪80年代以来翻了一番（图2b和补充表）。化石燃料发电厂，工业生产和汽车的氮氧化物在中国和亚洲的主要来源²⁰。

煤炭消费和机动车数量增加3.2和20.8倍，分别为80年代和2000年之间（图2C），驾驶更快速率增加NO x排放比NH ₃排放（图2A），虽然在排放净增长仍然较NO x（约6TG N与4tg N 80年代和2000年之间）NH ₃比较大。（图1c）在同一方向和大致相同的大小的NH 3的比排放在同一时期（图2A），尽管氨排放仍是不确定性的²¹ 。

我们分析了散装N沉积区域划分沉积动力学数据在六个领域:北部、东南、西南、东北和西北和青藏高原。在这些区域之间的N周期大大不同。一般来说,大部分N沉积表现出增加的趋势和NH 4 - N NO3- N的比例显示下降趋势之间，所有六个地区1980年代和2000年代(补充表1);高度显著增加(P lt;0.001)。在北部散装N沉积被发现,中国东南和西南,显著增加(P lt;0.05)。在青藏高原和东北被发现,并无显著(P50.199)增加在中国西北(补充表格5和6)。与全国平均水平相比,我们发现更高的沉积的总体利率——中国东南和西南在工业和农业加速的地区尤为明显。年度大部分沉积率分别为22.6,24.2和22.2公斤Nha 21在北,东南和西南中国在2000年代,分别平均增加率为0.42,0.56和0.53 kgnha 21年²¹。更详细研究22的所有主要沉积路径显示,每年总N干态和湿沉积在华北平原北部的中心区域(中国)约为80 kgnha。这些水平远高于那些观察到任何地区在美国¹²,并与观察到的最大值在英国⁶和荷兰₇ N沉积时的峰值在1980年代⁸。在中国广泛的长期环境库存和实验允许我们评估的一些后果这大幅和持续增加N沉积。我们总结了叶片N含量的调查结果从非农业生态系统在中国和详细研究农田作物吸氮的长期试验没有氮肥(描述为0到N块以后),用作参考块的施肥试验。叶片N N沉降数据集提供的信息变化影响植物组织化学,非农业的生态系统。叶片N显著增加(Plt; 0.001)在1980年代和2000年代之间木质植物,草本和植物物种(图3,图7 a和补充补充表1),叶片N增加对所有物种平均为32.8%(24.0/69.2mgg 21(2000年代)与18.1/67.2mgg 21(1980年代),与草本植物增长高于木本植物。相比之下,叶磷(P)没有显著变化(P50.085)同期(补充图7 b和补充表1)。叶片N在很大程度上取决于植物物种和植物营养状况;叶片N特定植物物种的自然和半自然生态系统应该是稳定的,除非一些过程变化的可用性N相对于其他植物资源²³。

植物物种在这个研究中被广泛采样(参考表1),分析了标准程序(补充信息)——叶面P的评价应该纠正任何偏向抽样类植物物种在记录(显示没有明显的土壤环境的变化)——叶片N的增加在生态系统很可能代表一个普遍增加植物N营养状况所造成的累积效应的增强N沉积。在农业生态系统、作物吸氮在长期的实验控制主要由N沉积决定,因为土壤N池是相对稳定后5到10年没有N施肥22日²⁴。我们总结了数据在N吸收长期的实验在1980年和2010年之间(补充信息);在0到N 饱和吸收的大米、小麦和玉米在2000年代吸收显著高于1980年代(图3 b,所有P lt;0.05)。在三大谷物(图3 b和补充图8)N的增加吸收平均为11.3 kgn/ha 扩散型N沉积。

总体而言,叶片N和N吸收从0到N情节符合迅速增加人为NH 3,没有x排放在过去的三十年里。减少N氧化N比率越低的测量沉积同意与减少的比率计算出排放NH 3 x,反映了一个更快速比例增加N r排放工业比农业来源和流量来源。
所有的这些变化都可以与一个共同的驱动因素,强劲的经济增长,导致持续增加农业和非农业N r排放和,因此,增加N沉积。虽然我们没有测量大气N r排放和沉积的影响从中国在全球环境中,最近的研究表明,N r沉积,中国可能会搬到周围的海洋生态系统²⁵,热带和亚热带森林²⁶。公布的另一项研究强烈的异常增加弹簧自由对流层臭氧浓度在北美西部1995年到2008年之间,和全身的建议没有x区交通从亚洲(主要是来自中国和印度)到北美是一个主要来源。
显然,在中国,N沉积有显著增加对非农业和农业生态系统的影响。到目前为止,中国的经济增长模式主要依靠原材料的消耗,和它引起了很大的人为N r排放²⁸。例如,发射的NH 3,没有气体形成次生气溶胶如NH 4 、NO3、PM2.5(颗粒物空气动力学直径lt; 2.5毫米)在一定条件下,降低能见度和损害人类的健康。中国政府已经意识到保护环境的重要性,而发展经济;最近,它批准了第一个国家环境标准。
我们的研究结果表明,沉积减少形式的N r仍然是最重要的在中国(负责大约2/3的总沉积)但是发射和沉积氧化N r增加更快。当前环境政策需要更强烈关注减少目前NH 3农业排放源,而没有x控制排放的工业和交通资源将成为更重要的是在不久的将来。是时候让中国和其他国家采取行动,提高总的氮素效率和在农业积及其负面影响当地和全球一定数量的PM 2.5参考)。

方法总结

数据集在N沉积,大部分植物叶面N浓度和作物吸收来自非综述了N施肥土壤数据和测量在中国出版。使用315引用和我们自己的沉积监测网络(CAUDN),我们构造了一个大数据集的信息数量的年降水量,体积重N浓度沉淀和散装N沉积,以及NH 4 - N的比例没有3 - N沉积。总共有866点的年成交量加权N浓度沉淀和671年度批量数据点N沉积率在270监测站点1980 - 2010年期间进行了综述。澄清的地区差异,大部分N沉积数据从六个不同的地区也进行了总结。此外,共有981个观察的植4物叶片氮浓度和859观察叶片磷收集从666年自然和半自然陆生植物物种或品种245个站点分布在全中国(主要基于ref。30;补充图1),共计278数据点的农作物N 被大米、小麦和玉米进行了综述从非N施肥土壤长期实验。国家人为排放NH 3,没有x综述了从2010年公布的数据2和更新(补充信息)。数据N沉积,叶面N和作物吸收,和其他相关参数,安装(年)使用线性混合模型或非线性回归模型的区间1980 - 2010(SPSS13.0,SPSSInc)。这些数据差异1980年代(1980 - 1989)和2000年代(2000 - 2010)比较统计学上使用一个未配对的双尾学生的学习任务。假设当存在显著差异,Plt;0.05或另有规定。更多细节的数据集和统计方法给出了补充方法。

叶片氮浓度与作物吸氮量的80年代至21世纪之间的比较图3 |，草本和木本叶，所有的植物物种在非农业生态系统；B，R N吸收冰，从长期的实验响应地块的小麦和玉米。叶面喷施N（Plt;0.001）和N吸收（Plt;0.05）是在本世纪初明显高于80。

黑色和红色的线，上下边缘，酒吧和外盒代表中值和平均值的点，第二十五和第七十五，第五和第九十五，第五和第九十五百分位的所有数据。

方法

大部分N沉积数据来自两个来源:监测结果从一个地区性大气沉积监测网络(也就是说,中国农业大学组织沉积网络(CAUDN));和结果发布期间1980 - 2010。只有大部分沉积数据无机N(NH 4 - N和NO3- N)在本研究综述

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