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生物电化学技术促进偶氮染料废水生物降解的研究

沉阳建筑大学市政与环境工程学院沉阳110168

摘要—活性艳红X-3B是一种难于生物降解的偶氮染料。偶氮染料废水色度深有机物含量高，水质变化大，严重影响环境。生物电化学水解结合生物接触氧化法（BEH-BCO）用于处理偶氮染料活性艳红X-3B模拟废水。本实验利用微电解与生物水解的协同作用，提高了水解反应器的效率，进而提高了偶氮染料废水的生物降解性。在实验中，水解反应器的HRT保持运行12h，生物接触氧化反应器7.95h。实验中使用的电流密度为0.024、0.048、0.071mA / cm2。将该实验与生物水解和生物接触氧化（BH-BCO），单一生物治疗。实验结果表明，在生水中重染料质量浓度（浓度为50mg / L）下，用生物电化学技术去除活性艳红X-3B效果很好。在试验所用的电流密度范围内，随着电流密度的增加，治疗效果提高。当电流密度为0.071mA / cm2时，生物电化学技术对染料质量浓度，色度，CODCr和NH3-N的平均去除率分别为98.77％，91.39％，69.98％和90.41％。单一生物法分别为9.65％，18.21％，31.32％和85.69％。结果有一些原因。第一个原因是原水中废水的染料质量浓度过高，难以进行单一生物水解[1]。第二个原因是，从氧化还原电位的测量结果来看，

实验过程中水解反应器处于厌氧状态，对细菌产生了抑制环境。对各反应器进水和出水的紫外可见吸收光谱分析表明，活性艳红X-3B的分子结构被生物电化学技术破坏，变成易于生物降解的小分子有机化合物，但经生物处理后变化不大. .氧化还原电位的测量结果表明，BEH中混合液的氧化还原电位约为-200mV，处于所需的偶氮化合物氧化还原范围内标准（-180mV〜-430mV）;混合氧化还原电位BH中的液体约为-152mV，这不在所需范围内，也不在水解反应器正常工作的范围内（约0mV）。测定的偶氮还原酶活性的结果表明，单株的偶氮还原酶活性生物水解为1.68 mg / L·h，生物电化学水解的偶氮还原酶活性为55.33 mg / L·h。总之，生物电化学技术可以大大提高水解微生物的活性，并明显提高活性艳红X-3B废水的脱色效果。它在促进偶氮染料废水的生物降解中起重要作用。

偶氮染料废水;生物电化学水解;接触氧化活性艳红X-3B.

1. 介绍

偶氮染料广泛用于印刷，食品，[2]化妆品等大量偶氮染料废水分布广泛，水质变化很大，高高浓度的有毒有机化合物，较重的色度以及复杂的生物降解是难处理的工业废水之一。处理染料废水的常规方法包括物理方法，化学方法，生物方法，电化学方法等。这些方法使用时明显存在缺点[3]。

生物电化学技术是一种在同一反应器中引发电化学反应和生物化学反应的方法。它可以使电化学反应和微生物反应相辅相成，相互促进，提高废水处理效率，减少设备初期投资[4]。本试验采用生物电化学技术处理模拟染料废水中的活性艳红X-3B，通过BEH-BCO工艺与BH-BCO工艺对比实验研究了生物电化学技术的强化效果，并探讨了生物降解技术。活性艳红X-3B的机理。

1. 测试仪，材料和方法

A.测试仪和方法

实验系统示意图如图1所示。该实验系统分为A和B两部分。A部分为BEH-BCO工艺。在该过程中，水解反应器中的铁片（100cmtimes;50cm）作为阳极，石墨柱（直径4cm，高100cm）作为阴极。B部分是BH-BCO工艺。

在水解反应器的底部，空气压缩机提供的脉冲电流主要在搅拌中起作用，不得超过水解反应器中溶解氧（DO）的极限。向接触氧化反应器提供连续曝气。在水解反应器和接触氧化反应器的内部放置组合填充物（比表面积1400-2500 m2/ m3）。

BEH-BCO工艺和BH-BCO工艺都具有相同的设计参数。BEH反应器的有效体积为24L。BEH的水力停留时间为12h。BCO反应器的有用体积为15.9L。水力停留时间为7.95h。流速为2L / h。

因为水解反应器是圆柱形的，所以电流密度分布不均匀。本文使用平均电流密度（两个电极之间的中心平面，每个电极的有效体积为50％）。

B.偶氮染料废水

表一列出了用于实验的模拟偶氮染料废水的成分。

实验废水成分

C.分析方法

CODCr通过快速消解分光光度法测定。NH3-N通过Nessler试剂分光光度法测定。通过分光光度法在540nm的波长下测量偶氮染料的浓度。废水样品通过离心机以每分钟4000转的速度离心约10分钟。通过分光光度法测量色度。由K2Cr2O7和CoSO4组成的H2SO4稀溶液（约0.02 mol / L）用作色度测量的标准溶液。测量波长定义为350 nm，这是标准溶液的最大吸收率绘制了涵盖从10°到100°的色度的标准曲线。在350nm的波长下测量已经离心的样品的吸收率。通过计算

获得色度[5]。通过TTC脱氧法[6]测定了氮还原酶活性。

1. 结果和讨论

试验装置采用生活污水接种污泥，并悬膜41天。设备启动后，对比了BEH-BCO工艺和BH-BCO工艺处理活性艳红X-3B废水的电流密度为0.071、0.048、0.020 mA / cm2的对比实验结果。如图2-图5所示。

A.偶氮染料浓度变化

图2显示了在不同电流密度下流入和流出每个反应器的偶氮染料质量浓度的变化。结果表明，与单一生物方法相比，通过BEHBCO工艺处理活性艳红X-3B具有更高的效率。随着电流密度的下降，BEH-BCO工艺出水的偶氮染料浓度增加。当电流密度为0.071mA / cm2时，BEH-BCO法平均去除染料浓度的率为98.77％。在BH-BCO工艺中，由于流入的染料浓度过高，水解反应器中的DO较低，因此抑制了水解反应器中的细菌。结果，染料浓度的平均去除率为9.65％。

1. 色彩多样性

图3是在不同电流密度下流入和流出每个反应器的进水和出水的颜色变化。结果表明，当电流密度为0.048和0.071mA / cm2时，生物电化学技术对活性艳红X-3B废水的脱色效果良好。当电流密度为0.071mA / cm2时，平均脱色率达到91.39％。生物法对活性艳红X-3B废水的脱色效果低。平均脱色率仅为18.21％。当电流密度为0.020mA / cm2时，BCH反应器出水的色度高于流入BCH反应器的出水色度。原因如下：一方面，当电流密度较低时，反应器中生物膜的松散和游离细菌的含量增加；另一方面，由于较低的电流密度，阴极产生的OH—太少，而阳极产生的Fe3 过多，Fe3 的色度增加。

1. 有机物种类

图4显示了以不同电流密度流入和流出每个反应器的各种有机物。它描述了随着电流密度的降低，BEH出水的CODCr升高。当电流密度为0.071、0.048、0.020mA / cm2时，CODCr的平均去除率分别为50.08％，30.11％，24.71％。当电流密度为0.071mA / cm2时，生物电化学技术对CODCr的平均去除率为69.98％，生物法对CODCr的平均总去除率为31.32％。

D.氨氮品种

图5显示了在不同电流密度下流入和流出每个反应器的氨氮的变化。如图5所示，BEH反应器和BH反应器出水的NH3-N均高于原水。这是因为染料分子的偶氮双键在水解过程中被破坏，成为小分子有机物。染料分子的苯甲醛化，萘核或二氯三嗪活性基团被破坏，氨氮被释放。因此，废水中的氨氮浓度高于废水中的氨氮浓度，这表明水解过程效率更高。当电流密度为0.071mA / cm2时，生物电化学技术对NH3-N的平均去除率为90.41％，生物法对NH3-N的平均去除率为85.69％。

1. 原理研究

A.紫外可见吸收光谱分析

偶氮染料的活性艳红X-3B分别在280 nm，320 nm和540 nm的波长处具有吸收峰。n→pi;体系是通过偶氮双键将苯环连接到萘环上引起的，可见光下的吸收峰为540 nm。在紫外线下，苯环，萘环，二氯甲氧基三嗪等[7]引起了280nm，320nm波长的吸收峰。当电流密度为0.071mA / cm2时，进水和出水的紫外可见吸收光谱分析如图7所示。

如图7所示。经过生物方法处理后，吸收峰没有明显变化。结果表明，活性艳红X-3B的结构没有改变。但是，经BEH-BCO工艺处理后，吸收峰明显下降，在540nm处的吸收峰几乎为零。考虑到活性艳红X-3B的分子结构，在280nm和320nm附近的吸收峰减小，这说明苯环，萘环，二氯甲氧基三嗪被降解，不饱和环被打开。吸收540nm处的峰明显下降，这说明偶氮双键打开。但在215nm处，吸收峰上升，这说明废水[8]中存在一些芳香环化合物。

B.氧化还原电位分析

为了研究BEH和BH的氧化还原电位，我们分别从BEH和BH中得到了一些混合液，然后用电位滴定仪测量了氧化还原电位。

偶氮染料与还原的电子载体之间的反应是非特异性还原过程。反应的发生取决于氧化还原中间体和偶氮化合物的氧化还原电位，即由细胞氧化还原辅因子的氧化还原电位（-180mV〜-430mV），NAD（P）H和偶氮化合物[9]的电位决定）。

表二 氧化还原电位

表II是BEH和BH的氧化还原电位。表II表明，BEH中混合液的氧化还原电势约为-200mV。在偶氮化合物氧化还原要求的范围内（-180mV〜-430mV）。BH中混合液的氧化还原电势约为-152mV。它不在偶氮化合物氧化还原要求的范围内，也不在水解反应器正常运行的范围内（约0mV）。

C.氧化还原酶分析

偶氮染料生物降解的第一步是打开偶氮双键并产生芳香氨的关键。该步骤通过偶氮还原酶[10]的催化来完成。细菌对染料的脱色能力主要取决于偶氮还原酶的作用。该实验分析了来自每个反应器的细菌的偶氮还原酶活性。在同一反应器中对每个水样进行三次测量，平均结果见表III。

表三 每个反应器中的偶氮还原酶活性

如表III所示，BEH-BCO系统中的偶氮还原酶活性高于BH-BCO系统。BEH反应器中的偶氮还原酶活性为55.33 mg / L·h。说明由于直流电场的作用，生化反应速率提高，微生物活性更好。这也说明了电场除了具有电化学功能和生物降解功能外，还可以刺激微生物的活性，提高染料的降解效率。

V.结论

1.与单一生物方法相比，直流微电场的电化学功能和生物功能通过生物电化学技术对活性艳红X-3B的降解过程产生了协同作用。该方法提高了微生物的活性，并促进了染料的生物降解。

2.在生物电化学技术对偶氮染料活性红X-3B的生物降解过程中，随着电流密度的增加，处理效果也随之增强。

3.活性艳红X-3B的处理效率随电流密度的增加而增加。

4.活性艳红X-3B的结构在生物电化学水解反应器中被破坏，变成易于生

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