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在CASS工艺处理低碳生活污水中一氧化二氮的最低排放量：进水方式和曝气量

重点

在不同操作条件下对CASS中一氧化二氮的排放量进行研究。

连续进水提高了总氮的去除率减少了N2O的排放量。

在连续进水过程在检测到了更多的N2O还原菌。

摘要

通过改善污水处理操作条件：如有机碳以及溶解氧的供应，可以减少N2O的排放量。通过循环活性污泥系统中（CASS）在不同的进水方式和曝气量对N2O排放量的影响下，研究出在低碳源生活污水处理中N2O排放控制参数。实验结果表明，相比于间歇式进水，连续进水可提高脱氮效果，减少N2O的排放；而较高的曝气量更有利于降低N2O的排放量。N2O主要产生于CASS间歇式进水的非曝气阶段，在连续进水条件下反硝化阶段中产生的N2O量降低，这表明在非曝气阶段连续进水碳源的持续供应缓解了反硝化还原酶之间对电子的竞争。此外，通过16S rRNA基因测序分类分析显示CASS在连续进水的条件下，含有大量的反硝化细菌，尤其是N2O还原细菌。

关键词： 一氧化二氮、进水方式、曝气量、活性污泥循环系统、生物种群

1.简介：

N2O被认为是一种破坏臭氧层的物质，并且作为一种温室气体，其温室效应是CO2的300倍。(Kampschreur et al., 2009)N2O主要在交通（尾气）以及污水生物处理中产生，污水处理产生的N2O大约占3.2%到10.2%。因此，源头、机理、以及减小污水处理中产生的N2O得到了越来越多的关注。

在污水厂中N2O主要产生于生物脱氮的硝化和反硝化过程中，通产包括三个过程，其中的在反应中起到的作用仍有争议：（1）硝化细菌脱氮：当亚硝酸细菌利用亚硝酸盐取代O2作为电子受体时，N2O为反应的副产物。（2）异养反硝化：在异养反硝化菌的氮还原酶不平衡活动下硝酸盐或者亚硝酸盐的还原导致N2O的积累。（3）羟胺氧化: NH2OH被亚硝酸盐或者O2氧化以及分解NOH或者N2O2H2过程中产生N2O。污水处理厂工艺设计和运行参数控制着N2O排放量的大小和变化。有几个参数是现今认为对N2O的产生有很大影响的，如亚硝酸盐的积累，溶解氧的限制，以及有机碳的不足等。在序批式活性污泥法（SBR）中，公众普遍认为在曝气阶段N2O的排放量占总N2O排放量的很大一部分。但是在沉淀阶段中N2O的排放速率以及排放量尚未得到详细说明。有些研究表明在反硝化作用中产生的N2O不容忽视。Gabarro等人发现有60%的N2O是在亚硝化反应器的缺氧阶段产生的。

很多污水处理厂处理碳源不足的生活污水（COD浓度小于200 mg/L，COD / N率低于4）时想得到较高的脱氮效果。因此这种污水为了使处理后的污水中氮的浓度低于排放限值，就需要使用新型高性能生物反应器。循环活性污泥系统对于处理低碳源生活污水的小型污水处理厂，具有很高的污染物去除效果。CASS工艺是SBR工艺的一种变体，结合了生物选择器以及进水反应器。概括地说，CASS系统利用一个简单的，重复的，时间序列其中将曝气、沉淀、滗水集中在一个周期中。因为配置灵活、操作简便、占地面积更小更经济，该工艺已广泛应用于城市污水和各种工业污水处理厂，尤其是针对中国中小型企业。同时，处理低碳源生活污水也造成由于激烈的电子竞争产生的大量的N2O排放。目前，对于CASS工艺中N2O的研究是很有限的。

因为污水处理系统是高度工程化的系统，通过优化操作条件可以降低N2O的排放量。有机碳以及溶解氧的供应是N2O生成的两个重要条件，这两个条件可以通过改变进水方式以及曝气量进行控制。间歇式进水以及连续进水都可以应用在CASS工艺中。但是，很多CASS工艺采用间歇式进水的方式，用以保证在流量波动时对于污染物的去除。过高曝气量会抑制反硝化作用并且增加成本，然而不充分的曝气会使水质恶化。在污水处理厂中，这两个操作参数是很容易改变的。因此本研究旨在与CASS在不同操作模式下的影响，其中包括在CASS工艺中针对低碳源城市污水处理过程中不同的进水方式以及不同曝气量对于N2O的排放的影响。为了探究出降低N2O排放的最佳操作流程以及优化CASS工艺，将同时研究碳和氮的去除。此外对生物群落进行.16S rRNA基因测序来研究N2O的产生来源。

1. 方法

2.1.实验装置

实验是在实验室规模大小的CASS反应器中进行，用4.66升的有效容积（长43cm、宽11cm、高10cm）如图1所示。反应器以人工合成污水进水并接种南京仙林市政污水处理厂的CASS工艺中二沉池污泥。在整个实验期间，MLSS保持在3000mg/L，水温保持在20°C。氧气是由一个气泵通过扩散器扩散并由由气体流量计控制曝气速度。

如图一：CASS反应器在两种不同的进水方式下运行。在第一组实验中，四个CASS反应器（A1，A2，A3以及A4）通气速率分别是：50,40,30，以及20L/h，并且都是在间歇式进水条件下进行。在第二组实验中，在整个运行周期中以合成废水作为营养物质进行连续进水。这四个CASS反应器（B1，B2，B3以及B4）在连续进水的条件下，其曝气速率和第一组实验中是一样的。该反应器的循环时间为4.8 h，每个周期包括以下几个阶段（图1）：48分钟的批量进水或连续进水，2h有氧，1 h 沉淀，1h滗水。每个周期放出1.86L（占总体积40%）上清液，有2.80L液体保留在反应器内。合成废水通过软管泵在整个周期的前48min或者是整个水力停留时间12h内泵入反应器中。污泥停留时间约为20天。反应器运行20天（即一个污泥龄的时间）能够稳定运行，并且废水能够显示出稳定的含氮化合物浓度之后，进行测试。

人工合成的废水组成成分 （/L):葡萄糖50mg、NH4Cl 80mg、蛋白胨100mg、 KH2PO 13mg、MgSO47H2O 4.25mg、CaCl22H2O 11mg。COD、氨氮以及总氮分别是150mg/L、21mg/L、36mg/L。通过滴加Na2CO3使得pH值为7.8。微量金属溶液（1/L）组成如下：

1.5 g FeCl36H2O， 0.15 g H3BO3， 0.03 g CuSO45H2O，0.18 g KI， 0.12 g MnCl24H2O,，0.06 g Na2MoO42H2O，0.12 g ZnSO47H2O， 0.15 g CoCl26H2O以及10 g EDTA。

2.2分析方法

COD，NH4 ,NO3,NO2以及总氮、MLSS以及MLVSS根据标准方法测定。溶解氧、pH值、温度的测量采用氧计（SG6，梅特勒-托利多公司，美国）和pH计（FE20，梅特勒-托利多公司，美国）。利用传感器测量气相和液相中N2O的浓度，并根据文献报道的方法计算的N2O排放率。所有测量和分析都要进行三次。

2.3 16S rRNA基因序列测试步骤以及数据分析

分别从A3和B3中取活性污泥处理并提取DNA之后作为16S rRNA基因扩增测序的样品，进行PCR扩增和纯化。扩增并排列16S rRNA基因的高变区，选择正向引物（50-agagtttgatymtggctcag-30）和反向引物（50-tgctgcctcccgtaggagt-30），并且将不同的 8位条形码、鸟嘌呤与每个引物的50个末端链接。纯化后的产物在测序平台上进行排序。用Sickle和Mothur程序去除低质量的序列。最后，筛选过后的序列被RDP进行分类。具体的实验方法和实验数据可以在本文的补充材料中找到。

3.结果与讨论

3.1.CASS工艺的性能

为了更深刻地了解在不同进水方式下以及不同曝气量条件下CASS中氮的转化,溶解氧、氨氮、硝酸氮、亚硝酸氮浓度均要在30min内分析完，分析结果如图表2、3。

如图2、3所示，由于曝气量不同A1、A2、A3、A4溶解氧的平均浓度分别是3.44、2.87、2.60和1.02mg/L，B1、B2、B3、B4溶解氧平均浓度分别是2.58、1.78、1.04和0.57mg/L。在沉淀阶段，活性污泥的浓度下降到低于0.01mg/L。在连续进水曝气阶段N2O的积累量低于间歇式进水曝气阶段。在连续进水反应器中N2O-N的浓度为2.7–5.9 mg/L，而在间歇式进水阶段N2O-N的浓度为4.64–12.41 mg/L。由于部分有机物在进水阶段被活性污泥所消耗，在四个组间歇式进水反应器内前30min曝气量由51.56–64.44 mg/L降至28.44–41.67 mg/L，之后变化的幅度较小。在这四个反应器中TN的含量在前30min略有下降但在后面的时间里几乎没有变化。这可能是因为在曝气阶段异养微生物消耗掉了可降解的COD。在连续进水的条件下，和间歇式进水一样曝气阶段TN并没有下降很多，但是在沉淀阶段可以明显观察到TN的含量随着NO3-N的下降而下降。在0-90min曝气阶段，连续进水阶段COD浓度始终比间歇式进水要高，这说明在连续进水条件下有充足的碳源可以缓解对反硝化的抑制作用。从这可以推测出，好氧阶段，有机物被活性污泥所消耗，因而在沉淀阶溶解氧含量下降时，可以段提高异养反硝化对于NO3和TN的去除效果。

表一显示的是CASS在两种进水方式下，不同曝气量条件下对污染物的去除。在间歇式进水条件下由于COD的不足，TN的去除不足一半。而连续进水条件下TN的去除效率（45.8–53.7%0比间歇式进水去除率(39.5–44.1%)高。在间歇式进水开始曝气阶段，异养微生物对于COD的吸附降解很快，导致后续反硝化作用碳源不足，最终降低了TN的去除效果。而连续进水能保证活性污泥在整个反应时期有充足的碳源从而提高了反硝化作用，特别是在DO含量低的沉淀时期可以降低NO3-N含量。通过优化进水方式提高CASS对氮的去除率在之前的研究中也有类似的报道。之前有在CAST工艺中通过分步进水使得氮的去除率达到了82%。

3.2.排放特征

在本实验中，大多数排放的N2O来自于非曝气阶段反硝化作用和曝气阶段亚硝化细菌脱氮作用产生的溶解性的N2O，由于吹脱作用而产生。在有氧阶段N2O的排放可以有三种途径：在沉淀阶段产生的N2O通过空气吹脱产生，在曝气阶段之前发生了异养反硝化作用，氧气抑制反硝化细菌脱氮以及亚硝化细菌进行羟胺氧化。虽然不能具体分析这三种途径排放的N2O量的大小，但本研究旨在与研究出主要操作参数与排放量之间的关系。

图4中A和C显示，在阶段进水的CASS的一个运行周期中，在曝气阶段N2O的排放量，以及溶解性N2O浓度。由于之前N2O的积累，四个反应器在曝气开始阶段N2O排放速率都达到了峰值，之后通过羟胺氧化的硝化作用下，N2O持续产生，因而N2O保持不变。在高曝气量的A1和A2反应器中，曝气30min之后，N2O的排放量达到平衡；然而在低曝气量的A3和A4反应器中，N2O排放速率下降较为缓慢，并在90min后达到平衡。类似的研究也发现，N2O的排放量会在好氧阶段达到一个最大值，并且在部分硝化阶段初始峰值之后保持在一个较低的水平。图4的B、D显示的是连续进水条件下N2O的排放特征。之后在非曝气阶段产生的N2O均被空气携走，B1、B2和B3中N2O的排放量逐渐地下降。B1中N2O的排放速率在60min达到顶峰,随后下降到0.01mgN /min。B2中N2O排放量提高并保持在0.02mgN/min，而B3 中N2O的排放量增加至0.04mgN/min。B4中在曝气开始阶段N2O的排放速率比其他几个反应器要高，在达到第一个峰值之后下降得比较缓慢。

Ahn等人（2010）证明了在城市污水处理中，硝化作用是产生N2O的源头。 Rodriguez-Caballero 等人（2015）也报道称，在曝气开始阶段未曾检测到N2O的峰值，而且大多数N2O产生在耗氧阶段。在之前缺氧和厌氧相结合的污水处理系统中，本实验的结果显示，在CASS连续进水处理生活污水时，N2O在缺氧条件下（主要是异养反硝化）产生。以前的研究和本研究中污水的组成、工艺参数、选择的微生物的不同，可以解释为什么N2O主要产生于CASS阶段进水的缺氧阶段。因为C/N较低而且相比于N2O NO2还原性更强，所以之前认为异养反硝化是N2O产生的主要原因(Campos等人，2009）在非曝气阶段亚硝酸盐的积累、碳源不足会引起N2O的形成。此外N2O还原抑制酶FNA和氧气也可能是不完全脱氮的诱因，从而导致N2O的产生。(Kampschreur等人，2009）。

3.3. 在CASS工艺中曝气量对N2O排放的影响

在本研究中曝气量对一氧化二氮排放产生重大影响。当曝气量从50 L / h下降到 20 L / h时，在阶段进水条件下一氧化二氮转化率从20.0%上升到28.2%，在连续喂养条件下,转化率从9.1%上升到16.3%(表1)。这主要是因为DO浓度在硝化作用中是影响N2O排放一项重要的参数。较低DO浓度会导致N2O的高排放量(Wunderlin 等人.,2012)。反硝化作用就是反硝化细菌利用亚硝酸盐作为最终的电子受体，从而为AOB氧化保留氧气。（peng等人，2015）观察到，在大多是情况下当NO2浓度低于50mg/L时，氨氮氧化主要是AOB发挥作用，而当DO浓度从0.35增加到3.5 mg/L时，AOB产生的N2O的量就会下降。在之前很多的研究中，在实验室规模或者污水处理厂运行规模下，由于过度曝气，DO含量在有氧阶段保持很高的水平。(Pijuan等人, 201

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