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在分离污水系统的污水处理厂中加载和除去多环芳烃

Noriatsu Ozaki ^a,*, Yoshihiro Takamura , Keisuke Kojima ,

Tomonori Kindaichi ^a

b

c

a

Department of Civil and Environmental Engineering, Faculty of Engineering, Hiroshima University, 1-4-1

Kagamiyama, Higashihiroshima 739-8527, Japan

b

Nippon Koei Co., Ltd., 5-4 Kojimachi, Chiyoda-ku, Tokyo 102-8539, Japan

c

Shimizu Co., 2-16-1 Kyobashi, Chuo-ku, Tokyo 104-8370, Japan

文章信息

摘要

在日本郊区的分离下水道系统的污水处理厂中测量和估算多环芳烃（PAHs）的加载和去除。进水16PAHs浓度为219plusmn;210ng，出水浓度为43.5plusmn;42.5ng（平均值plusmn;sd）。没有观察到明显的昼夜或每周波动。然而，长期变化的评估显示PAH波动持续超过1周。一半的多环芳烃（63%）在生物处理或化学转换，或在处理厂蒸发，而其余的排除废水（28%）和过量污泥（9%）。处理厂的人均负荷量的测量分别显示了流入物和流出物的142plusmn;53和28plusmn;11mu;g每人每天（平均值plusmn;95%可信区间）。异构体比例分析显示，多环芳烃源于石油，是一种石油燃烧和生物质残渣燃烧的混合物。

文章历史:

收稿日期2014年12月28日

修订稿接收日期

2015年4月28日

2015年5月4日接受

2015年5月14日可在线获得

关键词:

多环芳烃

PAHs

污水处理厂

分离下水道系统

copy; 2015 Elsevier Ltd. 保留所有权.

1.

介绍

含有毒化学物质的废水处理系统的负荷城市经理已成为一个严

重的问题。这些有毒化学物质包括由两个或多个稠合苯环组成

的一组有机化合物的多环芳烃（PAH）。多环芳烃与致癌性和

致突变性有关（Dipple,1985: Vinggard等，2000；Xue和Warshawsky,2005）。多环芳烃主要来源于化石燃料的不完全

燃烧，或石油泄漏/工业，导致其排放到大气中，随后进入水

生环境。废水处理厂（污水处理厂）的污水负荷是城市水体排放的主要来源。一些研究调查了城市废水与PAHs的污染及其在处理厂的行为（总结在表2中）。然而相对于大气或水生环境的调查，几乎没有进行废水研究，几乎所有研究了污水综合系统（或未指定系统）的废水研究。为了了解PAHs对下水道系统或水环境的负荷情况，有必要研究分离的下水道系统，以便能够从大气或汽车道路粉尘分离家用或工业多环芳烃。

* Corresponding author.

E-mail address: ojaki@hiroshima-u.ac.jp (N. Ozaki).

http://dx.doi.org/10.1016/j.watres.2015.05.002

0043-1354/copy; 2015 Elsevier Ltd. All rights reserved.

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本研究还采用了与以往研究不同的抽样运动。 虽然在特定的季节或几天内进行了一些调查，但几乎没有进行年度调查。 微量有毒化学物质的波动特征的变化可能与其他主要流入成分如BOD，SS或营养物质的变化不同。 因此，重要的是确定这些化学品的时间和季节变化（Ort等，2010）。 因此，长期平均负荷和质量平衡应根据这些变化进行评估（Qiao et al。，2014a）。

2.2.

采样方法

抽样于2005年10月至2006年9月期间分发了28天，共12个月，每周抽样4次。一些采样事件每天进行两三次，共计68个样品。所有样品均在平日收集。对于每月抽样，每月一个星期三每月收集样本一次。为了确定每周波动，每周在星期一至星期五进行四次采样（2005年10月和2006年1月，4月和7月）。对于每个采样事件，从七个采样点（图1中的1,3,5和7e10）两个（10:00 h和16:00 h）或三次（10:00 h，13:00）收集样本h，16:00 h）一天。对于流出物（图1（10）），在氯化过程之前收集样品。使用取样器手动收集

在以前的研究中（Ozaki等，2006，2012; Iwasaki等，2009; Kojima等，2010），日本广岛湾广泛研究了多环芳烃的行为。 在本研究中，通过全年系统抽样运动，对生活污水处理系统和污水处理厂排放的PAHs进行了调查，并讨论了昼夜，每周和年度浓度或负荷变化。 然后估计平均进水和出水浓度和负荷，之后确定设备的质量平衡，并讨论清除过程。 最后，对处理厂的污水负荷和多环芳烃对整个水体的贡献进行了估算，并讨论了多环芳烃通过生活污水处理系统对环境总负荷的贡献。

2.

实验方法

2.1.

污水处理厂的描述

在位于广岛县郊区的分水处理系统从污水处理厂收集样品。 处理厂服务约3.7万人，流入量为2.4万立方米（年平均650升每人每天）（2006年度）。 约有一半的流入来自主要工业和办公室，其余来自家庭。 雨水流入分别由雨水排放，下水道只能通过管道和人孔的间隙或裂缝进入下水道系统。雨量流

重要的是调查特定水域PAHs的大气和水环境负荷（Stogiannidis和Lanne，2015; Greenfield和Davis，2005; Yunker et al。，2002; Warren et al。，2002）。环境负荷受到自然环境或社会环境（如当地居民的生活方式（例如使用车辆，加热器和烹饪风格））的严重影响，因此，国家或地区，特别是对于家庭下水道系统而言是不同的。然而，日本等国家对生活污水的PAH负荷的信息有限，对于分离的下水道系统，这些数据特别少。日本国土交通省旅游部（2001）收集了污水处理厂的痕量有机污染物数据，发现苯并（​​a）芘的浓度为n.d. （lt;10）e140 ng L^-1用于流入物和流出物。仁等人（2009）测量了东京都区综合排污系统污水处理厂13个多环芳烃含量，发现流入浓度为148e503 ng L^-1。前者仅用于苯并（a）芘，后者用于联合下水道系统。

入比例由工厂办公室估计为0.45％（2006财年）。处理厂使用活性污泥法，反应器的水力停留时间为8 h。反应器分为七个罐，第一个在无氧条件下运行，后六个在有氧条件下运行。初级沉淀池不运行。进水废水BOD，SS和TN浓度分别为180plusmn;48,135plusmn;35和43plusmn;4 mg L^-1，排放浓度分别为8.5plusmn;5.3,5.6plusmn;1.7和25plusmn;3 mg L^-1（平均plusmn;sd，2006财年）。为了处理多余的污泥，加入聚合物凝结剂，用螺旋压榨机将污泥脱水，然后送到堆肥厂。图。图1显示了水和SS装载的工厂操作图。水的平均返回率为39％，SS浓度为分别为158，1526，1488和12 mg L^-1，用于进水，曝气池入口，曝气池出口和流出液。

①流入②罐入口③罐出口④污泥沉降⑤污泥回流⑥剩余污泥⑦上清液⑧污泥沉降⑨污泥脱水⑩流出物

图1—用水和SS装载设置污水处理厂（数字表示上限：水量，中间量：相对于进水口的水量，下限：SS浓度（mg L ^-1）。

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废水样品，每个水样品的平均体积为1升（出水样品为2升），而平均污泥样品为10g。直接测量SS浓度，并使用从工厂办公室获得的流入水流数据来计算负荷。图1显示废水的设置。

在溶解和颗粒相中测量了十六种PAH和1-和2-甲基苯的浓度（表S1）。支持信息中给出了预处理和分析方法以及质量控制。

方法校正的置信区间）。 在一天的时间之间或在一周中的任何一天之间没有观察到显着的差异。

多环芳烃浓度在一年内的变化

对于图1中的所有采样日，每日平均16个PAHs流入物浓度。 2. 2006年4月24日和2006年7月24日，特别是微粒相（p = 0.002; t检验）的浓度较高。然而，这两个时期的SS浓度不高（p = 0.15; t检验）。这些研究结果表明，多环芳烃浓度的增加与SS的变化没有直接关系。这些变化有两种可能的机制，（1）长期增长，（2）波动持续了几天。浓度发生长期增加可能不太可能，因为在本研究后偶尔测量污泥浓度，浓度没有显着增加（数据未显示）。因此，有可能出现偶尔或季节性波动。认为更有可能发生偶然的变化，因为在脱水污泥中没有观察到类似的变化（图S2）。第3.5节讨论了与流入浓度变化有关的PAH模式的变化。

2.3.

化学

3.2.

3.3. 植物中的浓度

表1显示了每个处理过程后16种多环芳烃的平均浓度。 当浓度每天测量超过一次时，将当天的算术平均值用作主要测量值，之后确定所有后续天数的平均值。 流出液浓度为219plusmn;210 ngL^-1，流出液浓度为43.5plusmn;42.5 ng L^-1（平均值plusmn;sd）。 与其他研究相比，所获得的浓度在每个植物中都处于相同的数量级，而不是在植物中（表2）。 具体来说，本研究的值最低，特别是污泥观察值。 这些研究结果表明，被调查污水系统周边地区的多环芳烃含量低于其他地区。

2.4.

大众预算计算

每个采样日确定装载在装置中的多环芳烃的质量预算。 当一天内有多次采样事件时，采集浓度的算术平均值，并通过乘以水流计算每个采样点的负荷。 流量和流出物每日平均水流量由工厂办公室每半个月进行一次测量和公布。 脱水和返回污泥的质量是每年从办公室获得的。 由于采样误差，一些样品的颗粒和溶解浓度无法测量，在这种情况下，从紧接在前面和/或之后（n = 5）收集的样品来插值。 低于检测限的所有结果为后续计算设置为零。

3.

结果与讨论

3.1.

每日的和每周流入的波动

每天和每周的平均浓度为十六种未取代PAHs（16种PAHs）的总和（图S1），并且通过配对t检验比较不同时间或不同日期的取样结果 （n = 8e11，临界p = 0.05; 通过Bonferroni

十五种PAH物种，包括苊烯（Acty），苊烯（Acen），芴（Flu），菲（Phe），蒽（Ant），荧蒽（Flt），芘（Pyr），苯并（a）蒽（B（a） A），芴（Chr），苯并（b）荧蒽（B（b）F），苯并（k）荧蒽（B（k）F），苯并（a）芘（B（a）P） ）蒽（D（ah）A），苯并（ghi）苝（B（ghi）P）和茚并（123-cd）芘（Ind）在混合物（200mg mL -1） 苊-d10，菲-d10，d-d12和苝-d12（2000mg / mL）和2-氟联苯与对三联苯-d14（1000mg m L^-1）的混合物购自SigmaeAldrich Co. 有限责任公司 （日本东京）。 苯并（e）芘（固体中的B（e）P）和1-甲基苯并芘（1-MP，固体）和2-甲基菲（2-MP，50mg m L^-1）购自AccuStandard，Inc。 （纽黑文，CT，美国）。 十八种目标化合物的物理化学性质列于表S1。

这些研究结果表明，污水PAH负荷可能波动，变化持续至少数天至长达一周。 因此，当从有限的测量估计长期平均值时，必须考虑这种波动。

图2-进水SS和多环芳烃的每年的浓度变化

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表1—每个采样点浓度为16个PAHs

流入

罐出口 污泥回流 上清液 污泥沉降 污泥脱水

流出

①

③

⑤

⑦

⑧

⑨

⑩

16 PAHs

溶解

ng L1

微粒 ng L1

微粒 ng g1

ng L1

mg L1 153 plusmn; 38

64 plusmn; 48

64 plusmn; 6

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