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污泥基活性炭制备条件的优化

摘 要

随着人口的增长和工农业的发展，污泥量已成为世界范围内日益严重的问题。因此，污泥管理和处置正在成为一个需要更进一步深入和创造性的努力来解决的问题。这项研究的目的是以污泥为原料生产活性炭。污泥基活性炭制备条件是通过采用响应曲面法（RSM）中的 Box-Behnken设计（BBD）来优化的。优化过程研究了化学活化比、接触时间和活化温度之间的相互作用对活性炭表面积的影响。采用化学活化法制备了一系列活性炭，其中活性炭采用氢氧化钾法进行活化，物理活化采用管式炉热解法。通过比表面积（BET）、红外光谱（FTIR）、 x 射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜 （SEM）和活性炭热重分析热重分析 （TGA）等测试手段对纳米碳管的表面形貌进行了表征。在化学活化比为1，活化接触时间为3h，活化温度为500 ℃时，最大比表面积为377.7 m²/g。统计分析表明，接触时间是最重要的参数，其次是化学活化比和活化温度。

关键词 活性炭；Box-Behnken 设计；响应曲面法；污泥

Optimization of Preparation Conditions of Sewage sludge based Activated Carbon

Abstract

The volume of sludge is a growing problem worldwide due to the increase in the population and the growing in industry and agriculture. Therefore，sludge management and disposal are becoming problematic and required more intensive and creative efforts. The objective of this study was to produce activated carbon using sewage sludge as raw material. Preperation conditions of sewage sludge based activated carbon were optimized by applying Box-Behnken Design （BBD） in response surface methodology （RSM）. Optimization process investigated the impact of interaction between chemical activation ratio，contact time and activation temperature on the surface area of activated carbon. A series of activated carbons were chemically activated using potassium hydroxide （KOH） and physically activated by pyrolysis process in tube furnace. Optimum activated carbon characterizations were conducted by surface area （BET）， Fourier transform infrared spectroscopy （FTIR）， X-ray diffraction （XRD）， scanning electron microscopy （SEM） and Thermogravimetric analysis TGA. The maximum surface area of 377.7 m²／g was achieved at chemical activation ratio of 1， activation contact time of 3 hours and activation temperature of 500 ℃. According statistical analysis， the most significant parameter was the contact time， followed by chemical activation ratio and activation temperature.

Keywords Activated carbon；Box - Behnken design；Response surface methodology；sewage sludge

目 录

第1章 简介 1

第2章 材料及方法 3

2.1 Box-Behnken 实验设计 3

2.2 活性炭的准备 4

2.3 准备好的活性炭的特性 4

2.4 用盐酸洗涤活性炭 4

第3章 结果与讨论 5

3.1 特征 5

3.1.1 近似分析和最终分析 5

3.1.2 污泥和活性炭的热重分析 5

3.1.3 傅里叶变换光谱学红外光谱法（FTIR）测定污水污泥和活性炭 6

3.1.4 X射线衍射 7

3.1.5 扫描电子显微镜（SEM） 8

3.2 优化过程 9

3.2.1 回归模型表示 9

3.2.2 统计方差分析（ANOVA） 9

3.2.3 反应中变量的相关性影响 12

3.2.4 活性炭的最佳制备工艺参数 13

结 论 15

致 谢 16

参 考 文 献 17

简介

全球对于将环境可持续性纳入管理实践各个方面的关注每年都在增长［1］。污泥的管理和处理是需要可持续管理的迅速增长的问题之一，因为污泥的管理和处理费用占整个处理过程的50% ［2］。事实上，污泥是一种污染源，它会向环境中引入污染物，如病原体［3］、重金属和微量有机污染物［4］。处理污泥的可持续技术之一是将其作为肥料用于农业生产。然而，这种选择增加了潜在的健康风险，因为污泥含有可以引入农田的有机污染物［5］。包括甲烷回收在内的污泥处置到垃圾填埋场是有益的，但是很少实施［6］。不同的材料被用作前驱体，使用不同的活化方法生产活性炭。每种材料的化学成分和去除重金属的效率都不同于其他材料［7］。活性炭的结构复杂，排列良好，具有大的多孔表面积，是一种很好的吸附介质［8］。以污泥为基础的活性炭主要用于从废水中去除重金属和在气体去除和净化过程中［9］，［10］。由于严重的环境问题，活性炭正在经历持续的高需求和高生产成本［11］。因此，人们做了许多努力来探索如何利用不同的废弃物作为制备活性炭的廉价原料［12］。污泥是不可避免的副产品，包括有机和无机物质产生的废水处理过程［13］。由于人口快速增长和快速城市化，污泥量增加［14］。因此，污泥的管理和处置被认为是一个主要问题，它要求开发替代处置和管理技术［15］。不当的处理和处置可能会造成一些环境危害。污泥是一种含碳物质，可以用来生产低成本的活性炭，以去除各种各样的污染物［16］。活性炭的制备主要有物理活化和化学活化两种方法。在物理活化过程中，原料经过流体、氮气或二氧化碳等内部气氛下的高温搅拌进行碳化。在化学活化中，分别使用碱性或酸性的脱水剂，如 KOH 或 H₃PO₄［11］ ，［17］。优化技术已被用于分析方法，以找到变量，可以产生最佳的响应。最常用的分析优化技术之一是响应曲面法分析法。在 RSM 提出的设计中，Box-Behnken 设计被认为是效率最高的，因为它的优点是在实验中创建的运行次数很少［18］。RSM 是一个框架的统计和数学技术，以发展和优化生产过程［19］。RSM 的目的是减少试验次数，并建立回归模型和处理参数［20］。此外，响应面模型是一个有用的手段来研究运行变量之间的相关性。最佳条件的确定基于期望函数［21］。本研究的目的是探讨制备工艺参数及其相互作用对活性炭性能的影响。采用 Box-Behnken 设计实验，优化化学活化比、活化温度和活化时间等参数之间的相互作用，确定最佳工艺条件。采用表面官能团、形貌和结构分析等方法对活性炭的物理化学性质进行了评价。流程图（图1）显示了优化和制备污泥基活性炭的各个处理步骤。

开始

使用BBD生成矩阵运行（17次运行）

KOH（0.5-1.5）化学活化

热解温度（500℃-800℃）

接触时间（60-180分钟）

描述和统计分析

结束

污泥的收集和准备

图1 流程图

材料及方法

Box-Behnken 实验设计

对于建立模型、设计实验、理解变量之间的相互作用和推断最佳操作变量来说，响应曲面法是一种合适的方法［22］。Box-Behnken 设计（BBD）比中央复合材料设计更有效率［23］。因此，本研究采用 Box-Behnken 设计（BBD）对活性炭制备工艺参数进行优化。考察了三种制备因素: 活化温度、化学活化比和活化时间。这三个因素以及它们各自的范围（表1）是根据以前的研究选择的［24］。将它们定义为一个连续函数，给出总共17个实验，包括前12个实验和在中心点的5个重复实验，以估计实验误差。从表面积响应的角度评价了模型的性能。实验数据用二阶多项式模型表示，得到回归系数［25］。

表1 Box-Behnken 实验设计的参数范围

实验设计矩阵和 BBD 创建的响应列在表2中。

表2 计划的运行矩阵和结果